LCS-FY2021-PP-02
二酸化炭素のDirect Air Capture（DAC）法のコストと評価（Vol.3）
－吸着剤の性能評価－
概要
DACに用いるsorbent の性能評価を目的として、メソポーラスシリカ表面上のアミン分子に吸着したCO2の構造と吸着熱をONIOM法により評価した。ONIOM法のHigher layerにはAPFD/6-311+G（2d,p）を、Lower Layer にはB3LYP/6-31G（d）もしくはAPFD/STO-3Gを用いた。
最適化構造の基準振動数と自由エネルギーからCO2の吸着平衡定数と被覆率を評価した。アミン分子とシリカ表面の相互作用が小さい場合、室温付近の平衡定数は小さく、大気中の低濃度（400ppm）のCO2を捕集することはできない。シリカ表面上のアミン面密度が大きく、隣接するアミン分子同士と表面のOH基が相互作用する場合にDACに適用可能な吸着構造が見出された。吸着熱が71kJ/molの構造ではアミン効率0.2程度で、また吸着熱が86 kJ/mol の構造ではアミン効率0.5程度で400ppmのCO2を捕集できる。吸着熱をより小さくしてCO2脱離回収に要するエネルギーを低減するためには、単純なLangmuir機構ではない新しい機構に基づく吸着剤の開発研究が必要である。