Tsai型化合物の磁気状態を統一的に読み解く鍵は「格子定数」

東京理科大学 研究推進機構 総合研究院のFarid Labib（ファリド・ラビブ） 助教、東北大学 多元物質科学研究所の那波 和宏 准教授、東京理科大学 先進工学部 マテリアル創成工学科の田村 隆治 教授らの研究グループは、Tsai型近似結晶において、格子定数が磁気基底状態を統一的に記述する有効な構造指標となることを明らかにしました。これまで、異なる化学組成や希土類元素を有する物質の磁気状態を整理する指標として価電子濃度（e/a）が広く用いられてきました。しかし、合金系によって磁気相境界となるe/aの値がわずかに異なるという点において、統一的に整理するには不十分な点が残っていました。

本研究では、Tb（テルビウム）、Dy（ジスプロシウム）、Ho（ホルミウム）を含むTsai型1/1近似結晶を新たに合成し、磁化測定、X線回折測定、中性子回折測定、中性子非弾性散乱実験などを組み合わせて、その結晶構造と磁気状態を系統的に調べました。さらに、既報のTsai型化合物のデータも統合して解析した結果、化学組成や希土類元素（Tb、Dy、Ho）の種類によらず、磁気基底状態が格子定数（格子の大きさを決める構造パラメーター）に応じて明瞭に整理できることを見いだしました。具体的には、格子定数が約14.72Åを超える領域では反強磁性、約14.62～14.72Åでは強磁性、それより小さい領域ではスピングラスが現れるという、共通の磁気相図を得ました。

近似結晶においては、希土類元素の磁気モーメント（原子レベルでのN極‐S極）間に伝導電子を介したRKKY相互作用が働き、その競合によって多様な磁気状態が現れると考えられています。したがって、この結果は、格子定数が単に結晶構造を反映するパラメーターであるだけではなく、磁気相互作用を左右する電子状態とも密接に関係する構造パラメーターであることを示唆します。本成果により、これまで試行錯誤に頼る部分が大きかった準結晶・近似結晶の探索に、格子定数に基づく新たな物質探索の指針が得られました。今後、新たな反強磁性準結晶やヘッジホッグ型磁気構造など、新しい磁気秩序を示す物質の探索を効率化できると期待されます。

本研究成果は、2026年9月30日（現地時間）付で、国際学術誌「Journal of the American Chemical Society」にオンライン掲載されました。