同一の光子^注１）を放出する単一光子源を固体中に多数作製することに成功
～ダイヤモンドの極限成長技術により量子情報処理のブレークスルーを実現～

ポイント

• ダイヤモンド化学気相成長（ＣＶＤ）の歴史の初期から知られていたカラーセンターであるＳｉＶ－センターを、高純度・高結晶性を極めたダイヤモンド中に、極微量の濃度（炭素原子１千億～１兆個に１個）に制御して作製することに成功。
• 結晶内の不均一性によるばらつきが極めて少ない固有の線幅・周波数をもち、しかも安定に持続して発光する単一光子源を作製。
• 異なる位置の単一光子源から放出された２光子において、その発光スペクトル重なりが最大９１％と大きな値を実現。固体中の複数の位置から識別できない光子を発生する技術は、量子情報処理のブレークスルーをもたらす。

＜研究の背景＞

波長の決まった光子を一度に１個のみ発生する単一光子源は、量子暗号通信・量子情報処理に欠かせない基本デバイスです。単一の原子・分子をレーザーで励起すると光子を放出しますが、再び励起して次の光子を放出するまでには時間がかかります。つまり同時に２個の光子を発生させることはできません。したがって単一の原子・分子を取り出せれば、単一光子源になります。実用的な単一光子源であるためには、原子・分子を固体中に閉じ込めた形の固体素子が望まれます。しかし、必要なときにいつでも光子を発生させるために、励起・放出を繰り返して１秒間に百万個以上の光子を放出できるだけの明るさをもち、しかも安定という単一光子源はきわめて限られます。たとえば、有機分子を用いた単一光子源は安定性に問題があります。半導体結晶中の人工原子と言える量子ドット^注５）の単一光子源にはブリンキング^注５）の問題があります。

ダイヤモンド中のカラーセンターは、光安定性において優れた単一光子源として期待されています。量子コンピューティングをはじめとする量子情報処理では、離れた場所の固体量子ビット（情報の最小単位）間でエンタングルメント^注６）を生成する上で、単一光子源が一つの候補です。この場合に、離れた単一光子源から放出される光子が、識別できない光子であることが必要になります。しかし固体の単一光子源においては、周りの環境が少しずつ異なるため、離れた位置の単一光子源のどちらからやってきたかを識別できない光子を発生させるのは至難のことでした。さらに、応用上の観点からは、明るく、光安定性に優れているだけでなく、単一光子源の発光波長を長波長化する事が求められていました。

本研究では、ダイヤモンド薄膜のＣＶＤ合成において高純度化と高結晶性化とを極めることに加えて、カラーセンターの一つであるＳｉＶ－センターを、極微量の濃度に制御して導入することを組み合わせたダイヤモンド結晶の極限成長技術を開発しました。それによって、識別することが困難な光子を発生する単一光子源を結晶中に多数作製することに成功しました。このことを、近赤外線に近い赤色という長波長の発光波長で実現しました。

＜研究内容と成果＞

1. ＳｉＶ－センターの単一光子源を世界で初めて結晶成長時に単結晶中に作製

本研究では、シリコン原子１個が炭素原子２個を置換しているＳｉＶ－センター（図１）に着目し、ダイヤモンド結晶中にＳｉＶ－センターの単一光子源を結晶成長中に作製することを試みました。ダイヤモンド薄膜は水素希釈したメタンを用い、マイクロ波を熱源とするプラズマＣＶＤ法で成長するのが一般的です。石英反応管などＣＶＤ装置や基板にシリコンが用いられる場合、プロセス中にプラズマによってエッチングされ、ダイヤモンド薄膜からＳｉＶ－センターが観測されることが知られています。このような意図しない混入によるＳｉＶ－センターでは、単一光子源として観測するには濃度が高すぎました。単一光子源として観測されるには、０．０１ｐｐｂ以下（炭素原子１千億個に１個以下）の低濃度が必要になります。したがって、ＳｉＶ－センターの単一光子源を得るにはナノダイヤモンドやイオン注入が用いられてきましたが、均一な特性を得るのは困難でした。

本研究では、プラズマによるシリコンのエッチングが極力起こらない成長装置と成長条件を構築し、ＣＶＤダイヤモンド単結晶の高純度化・高結晶性化に取り組みました。その上でシリコン源として、プラズマによるエッチング速度が遅い炭化ケイ素をダイヤモンド基板とともに反応容器内の試料ホルダー上に置いてＣＶＤ合成しました。この手法により、ＣＶＤダイヤモンド単結晶成長中にＳｉＶ－センターを単一光子源の濃度で導入することに成功しました。この手法では、０．００１ｐｐｂ～０．０１ｐｐｂという極微量の濃度を制御することが可能です。図２は、高純度のＩＩａ型高圧高温合成基板上に、炭素１２（^１２Ｃ）を９９．９９８％までに同位体濃縮させた、膜厚が２０μｍの高純度・高結晶性ＣＶＤダイヤモンド単結晶の一例です。

共焦点顕微鏡イメージから、ＣＶＤダイヤモンド単結晶薄膜中に、多数のＳｉＶ－センターが観測されました（図３）。光子相関測定のアンチバンチング（２個の光子を同時に発生しない）現象を観測することにより、単一光子源作製が確かめられました。また、ＮＶ－センター^注７）と比べて長波長の発光であり、かつ発光の線幅が狭いという点で期待されていたＳｉＶ－センターが、単一光子源としてＮＶ－センターと同程度に明るいことが確かめられました。

2. 識別することが困難な光子を発生する単一光子源を多数作製

固体結晶中では、多くの場合、周囲の環境が微妙に異なることにより、個々の単一光子源ごとに発光周波数（発光波長）が変化します。この発光波長の「不均一なひろがり」が、固体結晶中に識別できない光子を放出する単一光子源を作製する際の難題となっていました（図４）。本研究では、高純度・高結晶性という点でほぼ完璧なダイヤモンド結晶格子中に作りこめたことから、ＳｉＶ－センター固有の発光周波数、線幅をもつ、即ち識別することが困難な光子を発生する単一光子源を多数作製することに成功しました。

本研究の成果のポイントは、以下のように量子情報処理への応用上優れた特性を持つＳｉＶ－センターの作製です（測定は４Ｋ）。

• 発光周波数４．０６８１８８×１０^５ＧＨｚ（波長７３６．９１１８ｎｍ）に対して、長時間にわたって、±４ＭＨｚという安定性を示し、ブリンキングも観測されなかった（測定は７時間）。この結果は一つのＳｉＶ－センターから、識別できない光子を長時間にわたって発生できることを示している。
• 単一光子源の発光の線幅として、励起状態の寿命（４Ｋで１．７２ｎｓ）で決まる線幅である９４ＭＨｚに近い値（４Ｋで１２０ＭＨｚ）を達成した。発光の線幅がほぼ励起状態の寿命だけで決まり、余計な広がりをもたないことから、良質の量子干渉が得られることが期待される。
• 発光の波長と線幅、偏光が同一で識別することが困難な光子を発生する単一光子源を、結晶中の異なる多くの位置に作製することに成功した。発光波長の違いが、励起状態の寿命から決まる線幅９４ＭＨｚの３０％以下であるという点で、識別することが困難な二つの光子を発生するＳｉＶ－ペアーを容易に見いだせることが示された（７μｍ×７μｍという狭い範囲に絞っても、２０個のＳｉＶ－から識別することが困難な光子を発生する４ペアーを選び出すことができた）。

＜研究の意義と今後の展開＞

１．近赤外に近い波長の赤色で明るい単一光子源の作製

本研究では、ＳｉＶ－センターを、安定で明るい単一光子源として固体結晶であるダイヤモンド中に作製することに成功しました。従来注目されてきたＮＶ－センターは、励起レーザーの波長および発光の波長帯の一部が生体組織の光吸収の波長領域と重なってしまうという難点がありました。本研究で取り扱ったＳｉＶ－センターは、生体組織による吸収の少ない波長領域で発光する特徴と、発光の線幅が狭いという特徴を併せ持ちます。このことは、ＳｉＶ－センターを有する蛍光ナノダイヤモンドナノ粒子が、バイオマーカーやドラッグデリバリーに応用できる蛍光物質としてきわめて優れていることを示すものです。

２．識別することが困難な光子を放出する単一光子源の複数作製を固体で実現

本研究では、電場による発光の周波数調整を必要とすることなく、識別することが困難な光子を発生する単一光子源を、離れた位置に作製できました。これは、離れた位置における量子ビットのエンタングルメントの生成など、今後、識別できない光子を用いた量子情報処理への応用、量子通信の中継器、量子テレポーテーション、あるいは量子コンピューティングの新しい展開につながる研究成果と言えます。

ＳｉＶ－センターは電子スピン（Ｓ＝１／２）をもち、またシリコンや炭素には核スピンをもつ同位体が存在します（^２９Ｓｉ、Ｉ＝１／２、天然存在比４．７％、^１３Ｃ、Ｉ＝１／２、天然存在比１．１％）。本研究により低温で単一光子技術にきわめて優れていることが示されたことは、電子スピンや核スピン、特に量子情報保持時間が長い核スピンを量子メモリに用いて、量子情報処理の新しい展開に通じることが期待されます。

＜参考図＞

＜用語解説＞

注１） 同一の光子

ここでは、位置が異なる単一光子源から放出された２光子において、２者間での発光周波数（波長）と線幅の差が極めて小さく、また偏光が同じ単一光子を意味する。したがって、位置の異なる複数の本単一光子源から放出された場合、どちらの単一光子源からやってきたのか識別することが困難という特徴を持つ。

量子力学的に識別できない光子は量子情報処理の重要な役割を演ずる。通常、固体中では、結晶内の不均一性による周囲のばらつきに左右されるため、識別できない光子を放出する単一光子源を多数作製することは極めて困難であった。このような識別できない二つの光子ではＨｏｎｇ　Ｏｕ　Ｍａｎｄｅｌ量子干渉と呼ばれる量子の世界の不思議な現象が観測される。光ビームを二つのビームに分岐するのに用いるビームスプリッターは二つの入力ポート（入力１、入力２）と二つの出力ポート（出力１、出力２）をもつ。単一光子２個のそれぞれをビームスプリッターの入力１入力２に入力すると、二つの光子が識別できない場合に限って、二つの出力ポートのいずれか一つに両方の光子が出力される。二つの光子が識別できない場合には、二つの出力ポートに一つずつ別々に出力されることが全く起こらない。

注２） カラーセンター、ＳｉＶ－センター

カラーセンターとは、ダイヤモンドなどの規則的な結晶格子中で、本来ならばあるべき原子がない状態、不純物原子で置換された状態、格子位置にあるべき原子や不純物原子が格子間位置を占めた状態などの点欠陥のこと。本来なら透明な結晶がこの点欠陥によって着色させられることがあることから、カラーセンター（色中心）と呼ばれる。カラーセンターは結晶格子中に閉じ込められた分子と見なせる。ダイヤモンド中のＳｉＶ－（ｓｉｌｉｃｏｎ　ｖａｃａｎｃｙ）センターとは、炭素原子２個がシリコン原子１個で置き換えられたカラーセンター（図１参照）。隣接する二つの格子位置の原子空孔の中間にシリコン原子が位置する構造で、Ｄ_３ｄ対称、電荷－１、電子スピンＳ＝１／２をもつ。Ｄ_３ｄ対称をもつことが、結晶格子中の不純物、欠陥による電場の影響を受けにくくしていると考えられる。ＳｉＶ－センターの発光波長は近赤外線に近い赤色である。

注３） 単一光子源

一度に１個の光子（単一光子）のみを発生する光子源。単一光子に書き込んだ量子情報は、コピーできない（非クローン定理）上に、読みだすとその量子情報が破壊されてしまうため、単一の光子を用いる光通信では盗聴を検出できる。その特性により、単一光子源は安全な量子暗号通信に欠かせないデバイスとなる。識別できない光子は異なる場所の量子ビットのエンタングルメント生成に不可欠である。光子を用いる量子ネットワークは拡張可能な量子コンピューティングとしても期待されており、単一光子源は量子情報処理においても重要なデバイスになると考えられている。

注４）

磯谷名誉教授が日本側代表を務めた日独共同研究は、ダイヤモンド合成、欠陥制御などダイヤモンド材料科学において大きな蓄積のある日本チーム（筑波大学、ＮＩＭＳ、ＪＡＥＡ）と、量子操作において最先端に立つドイツチーム（ウルム大学、シュツットガルト大学、ドルトムント工科大学、ミュンヘン工科大学）が相補的に取り組むことで、量子コンピューティングのブレークスルーを目指しました。ダイヤモンド中のＮＶ－センターを用いる量子レジスタの作製を目指しましたが、ホストとしての同位体濃縮（^１２Ｃ９９．９９８％）・高純度・高結晶性ダイヤモンド単結晶合成が、本研究におけるＳｉＶ－センターの成果にも通じました。

注５） 量子ドット、ブリンキング

半導体結晶中の数十ナノメートルの大きさの粒子に電子を閉じ込めたもの。そこに閉じ込められた電子は離散的なエネルギー準位をもつために人工的な原子と見なせる。量子ドットを励起させて発光させた際、時間経過に伴って発光が点滅する現象をブリンキングと呼ぶ。

注６） エンタングルメント

量子力学の用語で「量子もつれ」ともいう。二つの粒子がエンタングルメント状態にあるとき、一方の粒子の量子ビットが観測されて０か１に値が確定すると、もう一方の値もその瞬間に確定する。

注７） ＮＶ－センター

ダイヤモンドでは、炭素を置換した窒素（Ｎ）とその隣に原子空孔（Ｖ）が存在するカラーセンターをＮＶ－センターと呼ぶ。発光波長は赤色である。ＮＶ－センターと光を組み合わせると、低温にしないとそろえられない向きにスピンの状態をそろえる初期化が室温でできる。また、ＮＶ－センターに光を照射すると返ってくる波長の異なる光の強度からスピンの状態を読み出すことが室温でできる。こうした性質から、量子コンピュータのプロセッサの一部となる量子レジスタへの有力な候補とされてきた。ＮＶ－センターは発光が広い波長領域に広がる点で、単一光子技術に最適とは言えません。

＜掲載論文＞

＜お問い合わせ先＞

＜研究に関すること＞

磯谷 順一（イソヤ ジュンイチ）
筑波大学 知的コミュニティ基盤研究センター　前主幹研究員・名誉教授
〒305-8550 茨城県つくば市春日１－２
Tel：029-859-1549
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寺地　徳之（テラジ トクユキ）
物質・材料研究機構 光・電子材料ユニット ワイドギャップ機能材料グループ　主幹研究員
〒305-0044 茨城県つくば市並木１－１
Tel：029-860-4776
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＜ＪＳＴ事業に関すること＞

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科学技術振興機構 国際科学技術部
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