原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

１．研究開発の背景とねらい

　次世代の高速増殖炉サイクルシステムの有力な候補の一つに、低除染酸化物燃料をナトリウム冷却高速炉で使用する概念が考えられるが、概念検討を行うための燃料基礎物性データが圧倒的に不足しているという問題がある。そこで本事業では、低除染酸化物燃料の基礎物性を詳細かつ系統的に研究することで、物性基盤データベースを構築するとともにその充実をはかり、低除染酸化物燃料サイクルの成立に資することを目的とする。

２．研究開発成果

　上記の目的を達成するために、以下の三項目の研究を実施している。
(1) 模擬燃料の作製と相状態・物性評価（大阪大学）
(2) 実燃料の作製と相状態・物性評価（JAEA）
(3) 物性基盤データベースの構築（大阪大学とJAEA）
　(1)の研究においては、UO₂に非放射性のFP元素を添加した模擬燃料ならびに模擬酸化物析出相を作製し、その相状態を評価するとともに各種物性計測を実施している。
　(2)の研究においては、ウラン、プルトニウム、アメリシウム、さらに非放射性のFP元素を含むマイナーアクチニド含有模擬低除染燃料と、高燃焼度まで照射したアメリシウムを少量含有する高速炉MOX燃料について、相状態評価と物性計測を進めている。
　(3)の研究においては、(1)と(2)の研究において得られた結果をもとに、低除染燃料の物性基盤データベースを構築していく予定である。
　本事業期間は平成18年度から20年度であり、現在は(1)および(2)の研究において着実に成果を積み上げている状況にある。ここでは、これまでに得られている代表的な研究成果を報告する。

２．１．模擬燃料の作製と相状態・物性評価において得られている成果
　これまでに、代表的な組成の模擬低除染燃料の作製とその詳細な表面観察・物性測定に成功している。今回報告する模擬低除染燃料の組成は、(U_0.8Ce_0.2)O₂をベースとし、そこに約1 %のMA模擬物質と約0.5 %の模擬FP元素を添加している。
　作製した模擬燃料のXRDパターンとレーザー顕微鏡による表面観察結果を、図 1と図 2にそれぞれ示す。XRDパターンには蛍石型構造に起因するピークのみが確認できる。模擬燃料に添加した元素のうち、Mo、Ru、Srは金属あるいは酸化物析出相として存在すると考えられるが、添加した量が非常に少なかったため、それらに起因するピークは確認されなかった。一方、図 2に示すレーザー顕微鏡観察像からは、試料表面には大きなクラックが多数存在していることや一つの結晶粒内に多数の気孔が存在していることなどが確認できる。今後は気孔やクラックの三次元構造についても解析を進めたいと考えている。 　室温において、模擬燃料の熱伝導率とヤング率を評価したところ、それぞれ3.9 Wm^-1K^-1と約70 GPaという結果が得られた。ちなみに、今回作製した模擬燃料の組成に近い類似物質である(U_0.67Ce_0.2Nd_0.13)O₂の熱伝導率とヤング率として、それぞれ2.5 Wm^-1K^-1と約80 GPaという値が報告されている [1,2]。

２．２．実燃料の作製と相状態・物性評価において得られている成果
　ここでは、MOX燃料の物性に与えるMAやFPの添加の影響を明らかにすることを目的として、AmおよびNdを添加したMOX燃料を調整し、その相状態を評価している。原子数比で、U:Pu:Am:Nd = 66.5:29.0:3.0:1.5となる組成の燃料物質を作製し、特性を評価したところ、試料は蛍石型構造の単相固溶体を形成しており、試料全体にわたって構成元素が均質に分布していることが確認できた。現在、Nd以外のFP元素を添加したより実燃料に近い組成の模擬燃料の作製と特性評価を進めている。
　次に、高燃焼度まで照射したアメリシウムを少量含有する高速炉MOX燃料について、主にFPの挙動に着目した照射後試験の結果を報告する。得られた結果の一例として、燃料ペレット全域のMoとBaのEPMAステージスキャン結果を図 3に示す。本図により、これまでに報告例のないペレット断面の全域におけるFP元素の分布という非常に画期的かつ貴重な情報を得ることに成功した。Mo濃度の高い部分（左図中の白い箇所）が燃料ペレット全域に点在していることが確認できる。別途実施している金相観察の結果と合わせて考えると、点在するMoの化学形態は白色金属相であるといえる。また、燃料−被覆管のギャップ部における分布は、酸化物析出相に相当するものと考えられる。Baの分布に関しては、特に、燃料半径の中間部（相対半径0.5）よりも外側、すなわち、組織形態としては柱状晶領域よりも外側で析出していることが確認できる。金相観察の結果と合わせて考えると、このBaは酸化物析出相として存在していることがわかる。

３．今後の展望

　これまでの研究により、代表的な組成の模擬燃料ならびに模擬酸化物析出相の相状態と物性を評価することに成功した。また、照射済み燃料の相状態について、有益な基礎データを得ることに成功した。
　今後の展開として、模擬燃料ならびに模擬酸化物析出相の物性におよぼす温度ならびに組成依存性を研究することを予定している。これまでに得られている物性データは室温におけるもののみであり、より詳細かつ正確に燃料のふるまいを評価するためには、物性データの温度依存性は必要不可欠である。加えて、燃料の照射挙動を把握するためには、物性データの燃焼度依存性（組成依存性）もまた、重要な情報となる。最終的には、模擬燃料と実燃料に対する物性測定／相状態評価結果をとりまとめることで、組成依存性や温度依存性などをパラメータとした各種基礎物性の物性基盤データベースを構築することを予定している。

４．参考文献

[1] K. Kurosaki et al., J. Alloys Compd., 294 (2001) 193.
[2] S. Yamanaka et al., J. Alloys Compd., 327 (2001) 281.