原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

１．研究開発の背景とねらい

　 将来の原子力発電において多数の軽水炉と小数の高速炉の共存時期が長期間にわたることが予想される。現在の再処理工程ではNp、Am 等の放射能毒性の高いマイナーアクチニド（MA）は高レベル放射性廃棄物に含有され、環境に与える負荷が大きい。Pu の軽水炉での利用の本格化に伴い、MAの環境への影響に対する配慮が更に必要となることを考えると、環境負荷低減型核燃料サイクルシステムの構築が喫緊の課題となる。現行軽水炉の核燃料サイクルとの技術的整合性を重視した高速炉を用いたMA リサイクルシステムを実現することにより、開発コスト及び開発期間の面で合理性を有するMA 燃焼（利用）が可能となり、先の課題を解決可能である。
　使用済み燃料中のMA のうちNp は、現有サイクル技術を利用して全量をPu と共抽出し、Np 含有MOX 燃料に加工して高速炉燃料としてリサイクルできる。これは経済合理性に優れる方式である。残るAm 及びCm のリサイクルについては、まだ、最適概念を検討している段階にある。しかし、現行の湿式法を基本とした再処理においてPu-Np を抽出した残りの溶液から微量のCm を含むAm(以下単に「Am」と称す）を分離する技術の成立性が得られている。このAm を酸化物燃料中に高い濃度で含有させて、少数の燃料体で大量のAm を集中的に高速炉で燃焼させるリサイクル概念を実現できれば、MA 燃料製造システムを小規模とできる等の特徴を持った、経済合理性を有するMA リサイクルシステムを構築できる。
　即ち、高濃度Am 含有酸化物燃料の製造技術確立がMA リサイクル燃料システム実用化上の枢要課題である。
　そこで本事業では、以下のシステムの実現を目指すこととした。まず、燃料形態は軽水炉等で多用されているペレット型燃料とする。高い放射能の原料の取扱いを考慮して遠隔製造施設で燃料製造を行い、微粉飛散防止の観点から燃料原料粉は造粒する。高濃度にAm を含有する酸化物燃料では熱伝導度等の燃料物性の劣化が生じるため、物性改善のための助剤を燃料原料粉に混合して焼結し、ペレット燃料に加工する。この高濃度Am 含有酸化物ペレット燃料で構成する集合体複数体を、通常のドライバー燃料集合体と同様に、高速炉の炉心領域に装荷し、高速中性子を効果的に利用してAm を燃焼する。これは、高速炉全盛期において、高速炉からのMA を合理的にリサイクルするシステムにも適用可能である。図1 に経済合理性を有するMA リサイクルシステムの概念図を示す¹⁾。
　具体的な研究課題については、図１のMAリサイクル燃料システムの枢要要素技術である、Am含有に伴う性能劣化を補償した高性能高濃度Am含有酸化物燃料製造技術の研究開発、並びに、本システムの経済合理性の定量的評価とし、以下を本事業期間中の目標として設定した。

２．研究開発成果

２−１．合理的MAリサイクル燃料システムの概念検討
　環境負荷低減性等に優れたMAリサイクル燃料システムを早期に達成するためには、経済合理性を有するとともに技術的成立見通しの高い枢要技術に基づく、リサイクルシステム開発が不可欠である。このシステムを実現させるための、システム導入で達成し得る経済的合理性の定量評価や、MA燃焼処分システムに整合する高速炉仕様の評価が目的である。
　上記目的のため、高濃度のAm含有燃料を効果的に燃焼させる高速炉の炉心・燃料仕様解析を行った結果、図2に示すように、Np添加MOX燃料集合体で構成する内側炉心と外側炉心の間にAm10〜20 wt%含有MOX燃料集合体をリング状に装荷する炉心構成により、発電炉としての炉心性能を損なわずに効果的に核変換を行えることを見出した²⁾。また、MAリサイクル燃料システムの経済性評価のため、燃料製造コスト評価、及びサイクルコスト評価を行った結果、MAリサイクル燃料システム導入に係るコスト増は顕著なものではなく、また、廃棄物処理に関しては、高レベル廃棄物ガラス固化体発生量の大幅な削減効果が見込まれることから、MAリサイクル燃料システム導入によっても、MA燃料サイクル全体としての経済性が顕著に損なわれることはないとの見通しが得られた。現在は、これらの評価について、更に詳細な解析を行っているところであり、当初予定通りに研究開発を進めている。

２−２．高濃度Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発
　高濃度のAmをペレット中に含有させると、焼結特性等の燃料製造性が複雑に変化することが判明している。これに対応できる製造技術開発が目的である。加えて、燃料の熱設計に反映できるよう、Am含有による燃料の物性変化を把握することも目的としている。
　上記目的のため、Am含有燃料の熱伝導率測定用として、簡易遮へいを施したグローブボックス内設置型レーザフラッシュ式熱伝導率測定装置を開発した³⁾（図3）。同装置は、酸素分圧調整機能を有する2000℃まで加熱可能なCCコンポジットヒータ式小型高温加熱炉、及び測定試料と参照物質の2試料を同時測定することで熱拡散率と同時に比熱容量を測定し、熱伝導率を速やかに評価できる示差熱量測定システムからなる従来にはない独創的な構造を有している。現在は、ホットインに向けて各種の調整を行っているところである。また、本事業で使用するため、H19年11月末に、ロシア産Am酸化物粉末を入手した。写真1に粉末の外観を示す。現在は、この粉末の分析試験を準備中である。この他、計算科学的手法を用いたAm含有燃料の物性評価手法開発も実施しており、分子動力学法を用いるために必要となるポテンシャル関数のモデル化方法を策定する⁴⁾など、手法開発に必要な基礎的知見を蓄積しつつある。以上に述べたように、燃料製造技術開発に必要な試験設備を整備するなど、当初予定通りに研究開発を進めている。

２−３．高性能Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発
　Amを高濃度に含有する酸化物燃料では熱伝導度の低下が生じ、また、酸素ポテンシャルの制御が必要となる。照射時燃料健全性確保や燃料性能向上のためにはこれら物性変化を改善することが必要である。これを実現できる製造技術開発が目的である。
　上記目的のための方法として、金属Uと金属Moを添加する手法を見出しており、現在、金属U顆粒及び金属Mo顆粒を添加したUO₂粉末について、ホットプレスを模擬した焼結試験を進めているところである⁵⁾。写真2に、得られた焼結体の一例を示す。200kgf/cm²×1500℃×1時間のホットプレス条件で約94%TDの密度を得られており、金属顆粒添加材添加焼結技術確立のための基礎的知見を蓄積しつつある。また、Am含有粉末の焼結試験に用いるためのGB内設置型ホットプレス焼結装置を製作中である。この他、計算科学的手法の活用を目指して、有限要素法を用いた金属顆粒添加材添加UO₂焼結体熱伝導度評価モデルの構築も進めているところである。以上に述べたように、製造技術開発のための基礎的知見を蓄積するなど、当初予定通りに研究開発を進めている。

２−４．高性能添加材の開発
　2−3では、金属U、金属Mo顆粒を、それぞれ燃料原料粉に混合して燃料特性改善を図るとしているが、複数の添加材を燃料に均質に添加するためには精密制御型の混合工程が必要となり、量産を考えると製造工程上の負荷が小さくない。これを改善できる合金型添加材の成立性解明が目的である。
　上記目的のため、公開知見に基づく材料設計を行った結果、熱伝導率改善機能と酸素ポテンシャル制御機能の両者を期待できる合金としてU-Zr、U-Mo、Mo-Zrの3種類の候補材を得た。これらについて試作試験及び酸化試験を行い、Mo-Zr合金（写真3）が、燃料粉末への均質混合を期待できる100μm程度の大きさの顆粒を最も容易に得られ、かつ、500℃程度から一定の酸素吸収能力を期待できることを明らかにした。現在、このMo-Zr合金による熱伝導率改善効果を把握するため、Mo-Zr合金添加UO₂粉末焼結ペレットの熱伝導率測定試験を準備中である。以上に述べたように、合金型添加材成立性評価のために必要な候補合金の基本特性に関する知見を蓄積しつつあり、当初予定通りに研究開発を進めている。

２−５．合理的遠隔製造工程の開発
　高MA含有燃料の量産規模の製造は遠隔製造施設で行う必要があることから、粉末の飛散防止やペレット製造時の遠隔取扱い性改善が必要となる。このための燃料原料粉造粒方法を開発することと、製造工程を創出することが目的である。
　上記目的のため、公開知見に基づく調査を行った結果、転動造粒法及び押出造粒法の2手法を候補技術として得た。これらについて試験装置を整備し、MOX粉末に類似した流動性を示すWO₃粉末を用いた造粒試験を行い、造粒条件調整や得られる造粒物の状態等に両手法間で顕著な差は無いことを明らかにした（写真4）。現在は、両手法間の優劣評価のため、UO₂粉末の造粒試験、及び造粒物の焼結試験を準備中である。以上に述べたように、転動・押出造粒法の枢要部分について基礎的知見を蓄積しつつあり、当初予定通りに研究開発を進めている。

３．今後の展望

４．参考文献