【論文・著書】【口頭発表・講演】【特許】【受賞】 |
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多孔性蛋白質結晶のナノ空間化学 |
上野 隆史 |
【成果の概要】 |
多孔性蛋白質結晶の持つ細孔の表面はアミノ酸残基で構成されており、側鎖に由来する官能基が規則正しく並んでいる。さらに、これらの官能基は様々な刺激に対し自由に構造を変えることができるため、従来の多孔性材料では実現できなかった新しい分子集積体機能化への可能性を拓くものである。本研究では、蛋白質表面で誘起される金属イオン集積反応であるバイオミネラリゼーションに着目し、その反応を多孔性蛋白質結晶内で再現する。これらは、我々の骨や歯、さらには貝殻や真珠などの生体無機材料の形成や、生体内で重要な機能をつかさどる金属酵素の活性中心に存在する金属クラスターの生合成に関与するものであり、環境調和型の触媒設計や再生医療材料の開発はもとより、エレクトロニクス分野のような応用的な観点からも非常に注目されている。しかしながら、蛋白質への金属イオンの選択的集積過程や金属表面へのペプチド吸着過程はいまだに不明である。そこで、多孔性蛋白質結晶を分子鋳型として用い、バイオミネラリゼーションを原子レベルで観測し、反応機構の解明を目指す。 | |
図1.HEWLの結晶パッキングと細孔内部でのアミノ酸配置。リボンモデル(左)と配位性アミノ酸残基His(黄)、Asp(赤)、Asn(緑)、Arg(水色)の球状モデル(右)で表示。HEWLの単分子上の配位性アミノ酸残基の位置(左下)。
図2.金属イオン含浸後のHEWLの結晶パッキング(左)と金属イオンが結合したHEWLの分子構造(右)。 本研究で用いる卵白リゾチーム(HEWL)は、結晶内に5Å-20Å程度の環境の異なる細孔を有し、これらの細孔表面はHisやAsp,
Asn,
Argといった配位性のアミノ酸残基で構成されている(図1)。つまり、リゾチーム結晶内の細孔は金属イオンを捕捉しやすい環境を有している。
図2にはRhイオンを含むバッファー溶液に含浸後のHEWLの構造を示す。細孔の様々な部位にしっかりとRhイオンが結合していることがわかる。さらに、HEWL一分子当たり4箇所の結合サイトを有し、全て多核クラスターとして結合していることがわかった(図2右)。さらに、観測される金属イオンの個数はRh濃度が高くなるにつれて増加することも明らかとなった。これらの変化は、蛋白質と金属イオンが相互作用して金属化合物が形成されてゆくバイオミネラリゼーション過程を直接観測したことを示唆している。このような動的観測はこれまでに例がなく、新しいナノ材料の作成技術へ基礎的知見を与えるものと考える。 | |
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【論文・著書】【口頭発表・講演】【特許】【受賞】 |
【主な論文・著書】 |
著者 |
安部 聡、上野隆史 |
表題 |
蛋白質が提供するナノ空間 |
発表先 |
ナノ空間材料の創成と応用(フロンティア出版) |
掲載日 |
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著者 |
T. Ueno |
表題 |
An Engineered
Metalloprotein as a Functional and Structural
Bioinorganic Model System |
発表先 |
Angew. Chem. Int. Ed.
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掲載日 |
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著者 |
T. Ueno,* S. Abe, T.
Koshiyama, T. Ohki, T. Hikage, and Y. Watanabe |
表題 |
Metal Ion
Accumulation Induced by Hydrogen Bonds on Protein
Surfaces: Mechanistic Insights into the Initiation Steps
of Biomineralization Obtained using Porous Lysozyme
Crystals Containing Rh(III) Ions |
発表先 |
Chem. Eur. J. |
掲載日 |
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著者 |
T. Koshiyama, N.
Kawaba, T. Hikage, M. Shirai, Y. Miura, C.-Y. Huang, K.
Tanaka, Y. Watanabe, and T. Ueno* |
表題 |
Modification of
Porous Protein Crystals in Development of Bio-hybrid
Materials |
発表先 |
Bioconjugate Chem.
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掲載日 |
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著者 |
上野隆史 |
表題 |
巨大蛋白質を舞台とする触媒化学 |
発表先 |
現代化学(東京化学同人) |
掲載日 |
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著者 |
Satoshi Abe, Takafumi
Ueno, and Yoshihito Watanabe |
表題 |
Artificial
Metalloproteins Exploting Vacant Space: Preparation
Structures, and Functions |
発表先 |
Top. Organomet. Chem.
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掲載日 |
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著者 |
T. Koshiyama, T.
Ueno,* S. Kanamaru, F. Arisaka, and Y. Watanabe* |
表題 |
Construction of an
Energy Transfer System in the Bio-nanocup Space by
Heteromeric Assembly of gp27 and gp5 Proteins Isolated
From Bacteriophage T4 |
発表先 |
Org. Biomol. Chem.
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掲載日 |
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著者 |
M. Suzuki, M. Abe, T.
Ueno,* S. Abe, T. Goto, Y. Toda, T. Akita, Y. Yamada, Y.
Watanabe |
表題 |
Preparation and
catalytic reaction of Au/Pd bimetallic nanoparticles in
Apo-Ferritin |
発表先 |
Chem. Commun. |
掲載日 |
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著者 |
S. Abe, K. Hirata, T.
Ueno,* K. Morino, N. Shimizu, M. Yamamoto, M. Takata,
Eiji Yashima, and Y. Watanabe* |
表題 |
Polymerization of
Phenylacetylene by Rhodium Complexes within a Discrete
Space of apo-Ferritin |
発表先 |
J. Am. Chem. Soc.
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掲載日 |
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著者 |
Ueno, Takafumi; Abe,
Mizue; Hirata, Kunio; Abe, Satoshi; Suzuki, Masako;
Shimizu, Nobutaka; Yamamoto, Masaki; Takata, Masaki;
Watanabe, Yoshihito |
表題 |
Process of
Accumulation of Metal Ions on the Interior Surface of
apo-Ferritin: Crystal Structures of a Series of
apo-Ferritins Containing Variable Quantities of Pd(II)
Ions |
発表先 |
J. Am. Chem. Soc.
|
掲載日 |
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著者 |
J. Niemeyer, S. Abe,
T. Hikage, T. Ueno*, G. Erker and Y. Watanabe* |
表題 |
Noncovalent insertion
of ferrocenes into the protein shell of
apo-ferritin |
発表先 |
Chem. Commun. |
掲載日 |
2008/12/1 | |
著者 |
安部 聡、上野隆史 |
表題 |
超分子タンパク質内部空間の金属イオン集積 |
発表先 |
超分子金属錯体化学(錯体化学会選書、三共出版) |
掲載日 |
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著者 |
渡辺芳人、上野隆史 |
表題 |
蛋白質空間錯体Hybrid |
発表先 |
配位空間の化学(シーエムシー出版) |
掲載日 |
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著者 |
上野 隆史 |
表題 |
Functionalization of viral protein
assemblies by self-assembly reactions |
発表先 |
J. Mater. Chem.
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掲載日 |
2008/7/1 | |
著者 |
S. Abe, J.
Niemeyer, M. Abe, Y. Takezawa, T. Ueno,* T.
Hikage, G. Erker, and Y. Watanabe* |
表題 |
Control of the
Coordination Structure of Organometallic Palladium
Complexes in an apo-Ferritin Cage |
発表先 |
J. Am. Chem.
Soc. |
掲載日 |
2008/8/13 | |
著者 |
上野 隆史 |
表題 |
Design of
Protein Scaffolds for Chemical Reactions Catalyzed
by Metal Complexes and Nanoparticles |
発表先 |
Bull. Jpn. Soc.
Coord. Chem. |
掲載日 |
2008/5/1 | |
著者 |
T. Koshiyama,
N. Yokoi, T. Ueno,* S. Kanamaru, S. Nagano, Y.
Shiro, F. Arisaka and Y. Watanabe* |
表題 |
Molecular
design of hetero protein assemblies providing a
bio-nanocup as a chemical reactor |
発表先 |
Small |
掲載日 |
2008/1/1 | |
著者 |
N. Yokoi, T.
Ueno, M. Unno, T. Matsui, M. Ikeda-Saito and Y.
Watanabe |
表題 |
Ligand design
for the improvement of stability of metal
complex-protein hybrid |
発表先 |
Chem. Commun.
|
掲載日 |
2008/1/1 | |
著者 |
安部聡、上野隆史 |
表題 |
「ナノ構造蛋白質の内部空間利用」 |
発表先 |
バイオナノプロセス (シーエムシー出版) |
掲載日 |
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著者 |
越山友美、上野隆史 |
表題 |
「架橋化蛋白質結晶の不均一触媒への展開」 |
発表先 |
蛋白質結晶の新展開 (シーエムシー出版) |
掲載日 |
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著者 |
T. Ueno, S.
Abe, N. Yokoi, and Y. Watanabe |
表題 |
Coordination
Design of Artificial Metalloproteins Utilizing
Protein Vacant Space |
発表先 |
Coord. Chem.
Rev. |
掲載日 |
2007/11/1 | |
著者 |
Y. Satake, S.
Abe, S. Okazaki, N. Ban, T. Hikage, T. Ueno, H.
Nakajima, A. Suzuki, T. Yamane, H. Nishiyama, and
Y. Watanabe |
表題 |
Incorporation
of Phebox Rhodium Complex into apo-Myoglobin
Affords Stable Organometallic Protein Showing
Unprecedented Arrangement of the Complex in the
Cavity |
発表先 |
Organometallics
|
掲載日 |
2007/9/24 | |
著者 |
Y. Watanabe, H.
Nakajima, and T. Ueno |
表題 |
Reactivities of
Oxo and Peroxo Intermediates Studied by
Hemoprotein Mutants |
発表先 |
ACCOUNTS OF
CHEMICAL RESEARCH(Acc. Chem. Res. ) |
掲載日 |
2007/7/1 | |
著者 |
T. Ueno, N.
Yokoi, S. Abe, and Y. Watanabe |
表題 |
Crystal
Structure Based Design of Functional Metal/Protein
Hybrids |
発表先 |
J. Inorg.
Biochem. |
掲載日 |
2007/6/27 | |
著者 |
S. Abe, T.
Ueno, P. Reddy, S. Okazaki, T. Hikage, A. Suzuki,
T. Yamane, H. Nakajima, and Y. Watanabe |
表題 |
Design and
Structure Analysis of Artificial Metalloproteins:
Selective Coordination of His64 to Copper
Complexes with Square-Planar Structure in the
Apo-Myoglobin Scaffold |
発表先 |
Inorg. Chem.
|
掲載日 |
2007/6/25 | |
著者 |
T. Ueno, T.
Koshiyama, S. Abe, N. Yokoi, M. Ohashi, and H.
Nakajima, and Y. Watanabe |
表題 |
Design of
Artificial Metalloenzymes using Non-covalent
Insertion of a Metal Complex into a Protein
Scaffold |
発表先 |
J. Organomet.
Chem. |
掲載日 |
2007/1/1 | |
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【主な発表・講演】 |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
BIOINORGANIC
FUNCTIONS DESIGNED IN NANOCAGED PROTEIN ASSEMBLIES |
発表の場 |
Symposium on Advanced
Biological Inorganic Chemistry at the Tata Institute of
Fundamental Research, Mumbai, India |
発表日 |
2009/11/6 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
Bioinorganic
functions and structures designed in protien nanocage
assemblies |
発表の場 |
Symposium of
Inorganic Hybrid Materials |
発表日 |
2009/10/8 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
Redesigning Protein
Spaces for Coordination Chemistry |
発表の場 |
14th International
Conference on Bioinorganic Chemistry |
発表日 |
2009/7/29 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
蛋白質分子フラスコの可能性 |
発表の場 |
新化学発展協会
ライフサイエンス技術部会講演会 |
発表日 |
2009/7/21 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
新しいメゾ領域科学を目指す蛋白質空間設計 |
発表の場 |
生体機能関連化学夏の学校 第21回サマースクール |
発表日 |
2009/7/13 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
蛋白質集合体のナノ空間を利用した化学反応制御 |
発表の場 |
第25回日本DDS学会 |
発表日 |
2009/7/3 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
蛋白質複合体を基盤とするナノ触媒設計 |
発表の場 |
日本化学会 第89春季年会「未来材料」 |
発表日 |
2009/3/27 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
Re-designing protein
cage architectures for coordination chemistry |
発表の場 |
2nd International
Symposium for Young Organic Chemistry |
発表日 |
2009/3/5 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
蛋白質をビルディングブロックとする巨大分子集積体の化学 |
発表の場 |
熊本大学 講演会 |
発表日 |
2009/1/23 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
Integration of Metal
Complexes into Viral Component Protein Assemblies |
発表の場 |
IUMRS-ICA |
発表日 |
2008/12/11 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
精密巨大分子合成を指向した蛋白質の分子設計 |
発表の場 |
東京工業大学 資源化学研究所 講演会 |
発表日 |
2008/12/5 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
Structural insight
for accumulation process of metal ions on a protein
assembly |
発表の場 |
第46回日本生物物理学会 |
発表日 |
2008/12/4 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
「蛋白質集合体のメゾスケール化学に向けて」 |
発表の場 |
第11回生命化学研究会 |
発表日 |
2008/11/29 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
「蛋白質複合体空間を利用した金属触媒反応」 |
発表の場 |
第102回触媒討論会 |
発表日 |
2008/9/26 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
Design of
Protein Assembly for Coordination Chemistry |
発表の場 |
第58回錯体化学討論会 |
発表日 |
2008/9/20 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
「部品タンパク質が拓く生体分子配位化学」 |
発表の場 |
分子科学研究会 配位子場制御に基づく機能性錯体の創成と応用〜生体から触媒およびデバイスまで〜(岡崎) |
発表日 |
2008/7/18 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
「部品蛋白質が拓く生体分子集合化学」 |
発表の場 |
ナノバイオ若手ネットワーキングシンポジウム |
発表日 |
2008/6/12 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
「蛋白質集積体を用いた金属イオンの集積化と機能化」 |
発表の場 |
第57回高分子学会年次大会 |
発表日 |
2008/5/28 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
「高次集合体構築を目指した部品蛋白質化学」 |
発表の場 |
第88回日本化学会春期年会 特別企画 |
発表日 |
2008/3/30 | |
発表者 |
上野 隆史 |
表題 |
ACCUMLATION OF
METAL IONS IN A PROTEIN NANOCAGE |
発表の場 |
Third
International Symposium on Chemistry of
Coordination Space -ISCCS 200 |
発表日 |
2007/12/10 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質複合体を利用した金属錯体活性化」 |
発表の場 |
第57回錯体化学討論会 錯体化学会研究奨励賞受賞講演 |
発表日 |
2007/9/27 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質複合体による触媒戦略」 |
発表の場 |
文部科学省・特定領域研究 元素相乗化合物の化学 第二回若手コロキウム |
発表日 |
2007/9/7 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質集積カプセルを利用した精密反応設計」 |
発表の場 |
第53回高分子研究発表会 ヤングサイエンティスト講演 |
発表日 |
2007/7/20 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質超分子・金属錯体触媒複合化による有機金属酵素の構築」 |
発表の場 |
第8回酵素応用シンポジウム |
発表日 |
2007/6/15 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質分子集合体による金属イオン制御」 |
発表の場 |
分子科学研究所研究会 新領域創成プログラム「金属と分子集合」 |
発表日 |
2007/6/1 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質高次構造体によるナノ材料科学」 |
発表の場 |
第7回日本蛋白質科学会年会 ワークショップ |
発表日 |
2007/5/24 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質結晶構造に基づいた化学反応設計」 |
発表の場 |
「化学、薬学、生化学者のための粉末・微笑結晶解析の最前線」シンポジウム |
発表日 |
2007/4/26 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
“Designing
protein assembly for biomaterials chemistry” |
発表の場 |
The 3rd Joint
Seminar University of Munster-Nagoya
University |
発表日 |
2007/4/20 | |
発表者 |
Takafumi Ueno,
and Yoshihito Watanabe |
表題 |
Designing
Protein Assembly for Directed Chemical Synthesis
of Nanomaterials |
発表の場 |
日本化学会 第87春季年会 「アジア国際シンポジウム」 |
発表日 |
2007/3/27 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質を基盤とする金属イオン反応システムの創成」 |
発表の場 |
日本化学会 第87春季年会 「若い世代の特別講演会」 |
発表日 |
2007/3/26 | |
発表者 |
上野隆史 |
表題 |
「蛋白質高次構造体を分子基盤とする化学」 |
発表の場 |
第2回物質合成シンポジウム「機能性材料を指向した物質合成の化学」(物質合成研究拠点機関連携事業) |
発表日 |
2007/1/15 | |
発表者 |
T. Ueno, and Y.
Watanabe |
表題 |
Protein
Building Blocks to Construct Nano
Architecture |
発表の場 |
Kobe Univ.
Venture Business Laboratory Forum |
発表日 |
2006/11/8 | |
発表者 |
T. Ueno, and Y.
Watanabe |
表題 |
Nano Metal
Architecture using Protein Building Blocks |
発表の場 |
The 3rd Asian
Biological Inorganic Chemistry Conference
(AsBIC-III) Nanjing, China |
発表日 |
2006/10/31 | |
【特許】 |
発明の
名称 |
タンパク質結晶を用いた複合材料及びその製造方法 |
出願番号 |
特願2007-184717 |
発明者 |
上野隆史、安部聡、北川進 |
出願人 |
国立大学法人京都大学 | |
発明の
名称 |
金属ナノ粒分散液を製造する方法 |
出願番号 |
特願2010-366 |
発明者 |
上野隆史、安部聡、渡辺芳人、小松さと子、福田裕章 |
出願人 |
名古屋大学、(株)デンソー | |
【受賞】 |
賞の名称 |
平成20年度科学技術分野の文部科学大臣表彰 若手科学者賞 |
団体機関 |
文部科学省 |
タイトル |
蛋白質超分子を用いたナノ材料開発の研究 |
受賞日 |
2008/4/15 | |
賞の名称 |
平成19年度錯体化学会研究奨励賞 |
団体機関 |
錯体化学会 |
タイトル |
蛋白質複合化を利用した金属錯体活性化 |
受賞日 |
2007/9/26 | |
賞の名称 |
第53回高分子研究発表会ヤングサイエンティスト講演賞 |
団体機関 |
高分子学会 |
タイトル |
蛋白質集積カプセルを利用した精密反応設計 |
受賞日 |
2007/7/20 | |
賞の名称 |
酵素応用シンポジウム研究奨励賞 |
団体機関 |
天野エンザイム(株) |
タイトル |
蛋白質超分子-金属錯体触媒複合化による有機金属酵素の構築 |
受賞日 |
2007/6/15 | | | |