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科学技術振興機構報 第460号

平成20年1月15日

東京都千代田区四番町5-3
科学技術振興機構(JST)
電話(03)5214-8404(広報課)
URL http://www.jst.go.jp/

フラーレンC60分子を一層ずつ積層することに初めて成功

(有機デバイスのナノレベル積層に大きな前進)

 JST基礎研究事業の一環として、鯉沼秀臣 (東京大学大学院 客員教授)、伊高健治 (JST 研究員)らは、フラーレンC60注1)を一層ずつ制御しながら積層することに世界で初めて成功しました。
 有機エレクトロルミネッセンス(有機EL)など有機系材料を用いた電子デバイスが近年、注目を集めています。有機系材料は優れた発光特性や軽量・柔軟性を持っており、省資源や低環境負荷の観点からも新しい電子材料として期待されています。このように優れた特性を持った有機系材料がフレキシブルディスプレイ、太陽電池、センサーなどへ幅広く応用されるためには、更なる特性の向上が求められていますが、それには有機系材料の薄膜を原子・分子レベルで制御することが必要とされます。
 金属、半導体、セラミックスといった無機系材料の薄膜では、すでに原子・分子レベルで制御することによって、デバイス特性が劇的に向上したり、全く新しい機能が発見されたりしています。こうした原子レベル制御には、薄膜を作る過程で原子・分子を一層ずつ数えることができる反射高速電子線回折(RHEED)による強度振動観察注2)という方法が使われています。しかし、有機系材料は無機系材料に比べて壊れやすく、また軽い原子ばかりで構成されているために、通常の観測装置では観察しにくいという問題を抱えています。
 今回、有機系半導体注3)であるフラーレンC60について、RHEEDの強度振動に世界で初めて成功し、これまで懸案であった有機系材料についても分子レベルで制御しながら薄膜を作ることができるようになりました。本研究チームは、この成功のキーテクノロジーの一つである連続波赤外線レーザー堆積法注4)という半導体レーザーを用いた新しい薄膜作製方法を開発しました。有機系材料の多くは、固体からいきなり気体となる昇華性の材料であり、これまでのヒーターを使った加熱方法では分子レベルで堆積を制御することが困難でしたが、半導体の赤外線レーザーを使って局所的に原料を気化させることにより、ナノレベルの精密制御を実現しました。
 本研究成果は、2008年1月創刊の応用物理学会 科学誌「Applied Physics Express (APEX)」のオンライン速報版で2008年1月17日に公開されます。

本成果は、以下の事業・研究領域・研究課題によって得られました。
戦略的創造研究推進事業 ナノテクノロジー分野別バーチャルラボ
研究領域「エネルギーの高度利用に向けたナノ構造材料・システムの創製」
(研究総括:藤嶋昭 財団法人神奈川科学技術アカデミー 理事長)
研究課題名「電界効果型ナノ構造光機能素子の集積化技術開発」
研究代表者鯉沼秀臣(東京大学大学院新領域創成科学研究科 客員教授)
 国が定めた戦略目標「環境負荷を最大限に低減する環境保全・エネルギー高度利用の実現のためのナノ材料・システムの創製」のもとに、この研究領域はナノテクノロジーを活用した高効率のエネルギー交換・貯蔵技術、環境調和型の省エネルギー・新エネルギー技術を創製し、環境改善・環境保全に資する研究、および、ナノオーダーで構造・組織等を制御することにより、省エネルギーを達成し、エネルギーの高度利用に資するこれまでにない高度な物性を有する機能材料・構造材料・システムなどを創製する研究などを対象とするものです。

<研究の背景>

 有機ELなど有機系材料を用いた電子デバイスが近年、注目されています。有機系材料には、柔軟性があり、省資源や低環境負荷の観点からも、新しい電子材料として期待されています。有機系材料は "電気を通さないもの"のイメージが強いのですが、現在では、発光素子、太陽電池、スイッチング素子などの様々なデバイスが開発され、実用化されつつあります。有機系材料を用いたフレキシブルディスプレイや太陽電池、センサーなどへの応用を目指す上で、更なる特性の向上が求められています。
 しかし、有機系材料を用いた電子デバイスとしての研究は、4大材料(図1)と言われる金属、半導体、セラミックス、有機系材料の中では最も遅れています。金属、半導体、セラミックスでは既に原子・分子レベルでの薄膜の制御に成功しており、超格子構造注5)ヘテロ構造注6)などによって特性が劇的に向上したり、全く新しい機能が発見されたりしています。例えば、金属では超格子構造によって巨大磁気抵抗効果が発見され、発見者であるフェールとグリュンベルク両氏は2007年ノーベル物理学賞を受賞したことは記憶に新しいところです。また、半導体については、ノーベル受賞者である江崎玲於奈氏によって超格子構造の研究が行われ、現在では半導体レーザーなどの量子効果デバイスの基礎的な技術となってきています。さらに、セラミックスでも原子レベル制御によって、非常に高い移動度をもつ2次元電子ガスや巨大な熱起電力の発生、超伝導などが発見されています。
 こうした原子レベル制御には、薄膜を作っている過程で原子・分子を一層ずつ数えることができる反射高速電子線回折(RHEED)の反射強度振動観察という方法が使われています。RHEEDの強度は、単純には表面が平坦であれば強く、荒れてくると弱くなりますので、分子層を一層ずつ制御して製膜できることを示しています。一般的にはRHEED強度振動が観察されるためには、(1)分子線エピタキシー(MBE)注7)条件でかつ安定した堆積速度、(2)原子レベルで平坦で格子ミスマッチの少ない基板、(3)2次元成長(レイヤー・バイ・レイヤー成長)注8)する温度製膜条件、の3条件を満たした成膜装置・製膜条件が必要です。さらなる問題点として、有機系材料の場合には他の材料に比べて電子線によって壊れやすく、また軽い原子ばかりで構成されるために電子線の反射強度が小さく、観察しにくいという問題を抱えています。

<研究の内容>

 本研究では、新しく開発した連続光赤外線レーザー堆積法を用いて、有機系材料であるフラーレンC60についてRHEEDの強度振動に世界で初めて成功し、これまで懸案であった有機材料についても分子レベルで制御しながら薄膜を作ることができました。
 本研究で得られた結果を以下に示します。

(1)新しい有機系材料の薄膜堆積方法である連続光赤外線レーザー堆積法を開発しました。赤外線の半導体レーザーを用いて、局所的に有機系原料を気化させるもので、ナノレベルで薄膜堆積を容易に制御できるようになりました。また一般に新規に合成された有機原料は非常に貴重でごく少量しか入手できませんが、従来法に比べて少ない原料で製膜できるため、効率良く薄膜を作ることができます。
(2)有機系材料であるフラーレンC60薄膜について、RHEEDの強度振動を観察することに成功しました。上に挙げたRHEEDが観察されるための条件 (1)(2)については、連続光赤外線レーザー堆積法を用いることと、C60の格子ミスマッチが少ない原子レベルで平坦なマイカ基板を用いることで解決しました。(3)の条件については、さまざまな基板温度で調べることによって2次元成長する温度領域を探索しました。マイカ基板上のC60薄膜の場合には、図3(a)に示すように基板温度を100℃にしたときに明瞭な強度振動が観察され、2次元成長していることがわかります。一方、基板温度50℃や150℃の場合には明瞭な強度振動が見られません。2次元成長の場合には薄膜表面は非常に平坦になりますが、3次元成長の場合には、表面が数nm(ナノメートル)以上も荒れてしまい、積層デバイスには使えません。レイヤー・バイ・レイヤー成長の場合にのみ、分子レベルで一層一層の堆積制御が可能となり、超格子構造を作製できます。わずか50℃の違いでこれほどの大きな差があるのも有機系材料特有のことであり、これまでRHEEDの強度振動の報告例がなかった理由の一つと考えられます。

<今後の展開>

 原子・分子レベルで薄膜堆積の制御が可能となると、超格子などのような天然には存在しない人工格子を創り出すことができるようになります。既に4大材料のうち、金属・半導体・セラミックスについては、特性が著しく向上したり、新しい機能が発見されたりしています。今回新たに有機系半導体でも分子の堆積をリアルタイムで観測・制御できるようになり、これまでにない超格子・界面デバイスを有機系材料で作製できるようになりました。柔軟性や発光特性などの有機材料の利点と超格子・ヘテロ界面構造による特性向上を組み合わせることによって、これまでにないフレキシブルディスプレイや太陽電池などへの展開を進めていきます。

<参考>

 本研究が掲載される雑誌Applied Physics Express (APEX)は、(社)応用物理学会から新たに創刊された英文レタージャーナルで、これまでのJJAP Letter誌(Japan Journal of Applied Physics)を引き継ぐ形をとっています。JJAP Letter誌では、非常に注目度の高い論文が掲載されてきました。本研究は査読過程で高く評価され、Applied Physics Express (APEX)に直ちに掲載されることが決まりました。

図1 図2 図3 <用語解説>

<掲載論文名>

"Molecular Layer-by-Layer Growth of C60 Thin Films by Continuous-Wave Infrared Laser Deposition"
(連続波赤外線レーザー堆積法によるC60薄膜の分子層ごとの成長)
doi: 10.1143/APEX.1.015005

<本件問い合わせ先>

東京大学 新領域創成科学研究科
〒277-8568 柏市柏の葉5-1-5 総合研究棟 656号室
鯉沼 秀臣 (こいぬま ひでおみ)
TEL:04-7136-4485  FAX:04-7136-4485
E-mail:

独立行政法人 科学技術振興機構 研究プロジェクト推進部
〒102-0075 東京都千代田区三番町5番地
安藤 利夫(あんどう としお)
TEL:03-3512-3527  FAX:03-3222-2068
URL http://www.jst.go.jp/kisoken/nano.html