| 総括責任者（終了時） | 高柳 邦夫（東京工業大学大学院総合理工学研究科 教授） |
| 研究実施期間 | 平成６年１０月～平成１１年９月 |
1.研究の概要
本プロジェクトではナノメートルスケールの粒子について固体や分子には無い、表面誘起の新しい構造や性質を見出すことを目標とした。ナノメートルのサイズは、原子・分子より大きく固体よりはるかに小さいため、表面を占める原子数が５０％にも達し、表面が性質を決定するようになる。したがって、固体は不変な性質を持つとされているが、生来の模様をかえる豹(Leopard
cannot change his spots、but nano-leopard can.) のような現象がナノ物質には期待される。
研究では表面構造、電子状態、魔法数、次元性の４つのキーワードを掲げて、ナノメートル物質を原子レベルで見るリアルタイム電子顕微鏡という世界唯一の装置開発に成功した。電子顕微鏡と走査型トンネル顕微鏡を組み合わせた手法により、１次元物質である金ナノワイヤの構造と電気伝導を同時に見ることに世界ではじめて成功し、二つの金属電極間につくられるナノワイヤのダイナミクスを明らかにし、金ナノワイヤが量子化伝導を示す機構を明らかとした。また、金ナノワイヤにねじれた多重チューブ構造という固体には見られない新構造が現れることを見出し、さらに、中空に金原子が並んだ一本の鎖をつくり出し、金原子一つ一つの振る舞いを直接みることから予想を覆す異常な構造を発見した。一方、０次元物質であるシリコンのナノ粒子の量子発光について研究し、フランクアタック法を開発して始めて中性粒子をサイズ選択することに成功した。さらに、量子発光のおこるサイズ限界と粒子サイズと発光スペクトルの関係、粒子構造を実験・理論的に明らかにした。このように、粒子表面プロジェクトでは、２１世紀のナノ科学・技術を開く芽として期待されるナノメートルサイズ新物質
の構造と性質の双方を同時に顕微鏡的手法で明らかにした。
2.研究体制と参加研究者
| ○研究体制 | ||
| ・ | 基礎構造グループ | 【リアルタイム電子顕微鏡法によるナノ粒子･ナノワイヤーの構造】 |
| （東京都昭島市／日本電子株式会社本社昭島製作所内） | ||
| ・ | 量子特性グループ | 【ナノ粒子･ナノワイヤーの構造･電気伝導・量子状態・量子発光】 |
| （東京都昭島市／日本電子株式会社本社昭島製作所内、東京都立川市／立川三菱ビル内） | ||
| ・ | 設計と生成グループ | 【Siナノ粒子の大量合成と粒子径による選別】 |
| （東京都昭島市／日本電子株式会社本社昭島製作所内） | ||
| ○参加研究者（グループリーダー、研究員） | ||||
| 企業 | 大学・国研等 | 外国人 | 個人参加 | 総計 |
| ６ | ０ | ４ | ５ | １５ |
3.研究成果の概要
| ○特許出願件数 | ||
| 国内 | 海外 | 計 |
| ４ | １ | ５ |
| ○外部発表件数（論文・口頭発表） | |||
| 国内 | 海外 | 計 | |
| 論文 | ０ | ３４ | ３４ |
| 総説・書籍 | ３ | ２ | ５ |
| 口頭発表 | ７３ | ８４ | １５７ |
| 計 | ７６ | １２０ | １９６ |
【発表主要論文誌】
Nature/Phys. Rev. Lett./Phys. Rev. B/J. Appl. Phys./Surf. Sci.
主な研究成果
| 1) | 原子直視型高分解能リアルタイム超高真空電子顕微鏡の開発 |
| 走査型トンネル顕微鏡 (STM) を組み込んだ超高真空電子顕微鏡を完成させた。この装置では，大きさの異なるナノ構造を一つ一つの構造を電子顕微鏡像で解明でき、かつSTM によりそれらが金属か半導体かという物性についても解明できる。 | |
| 2) | 金属ポイントコンタクトに生成するナノワイヤと量子コンダクタンス |
| 金属接点を引き延ばしたときに形成されるナノワイヤの構造、ならびに量子化された電気伝導をしらべるため、STMを組み込んだ超高真空電子顕微鏡を用いた。ナノワイヤは段階的に細くなると同時にコンダクタンスが2e2/h＝(12.9kilohm)-1を単位とした階段状の変化を示した。この観測から、従来推測の域を出なかった金属ポイントコンタクトでの量子物理現象を目に見える形で明らかにした。 金のナノワイヤについての研究をすすめ、ナノメートルレベルの直径をもつ細く長い金ワイヤでは魔法構造が現れ、それらはカーボンナノチューブにもみられるカイラル構造をもつことを明らかにした。 | |
| 3) | 中空にスパンした原子の鎖と金属ー絶縁体相転移 |
| ナノワイヤの究極である原子の鎖をつくり、原子一つ一つを電子顕微鏡で観察した。その結果、原子鎖を形成する原子が異常に長い距離 ( 4A ) 隔たった状態でも安定であることを見出した。第一原理計算による検討をすすめ、ダイマー構造ができるまで伸びると、原子鎖の電気伝導はゼロに下がり絶縁体となることが示された。 | |
| 4) | シリコン表面の量子ボックス |
| シリコン(001) 表面上に量子ボックスを形成し、箱に閉じこめられる電子状態を低温ＳＴＭ法により直接観測した。量子ボックスには、離散的なエネルギー状態が生じ、電子を注入するＳＴＭ探針の電位を変化させることにより、各エネルギー状態に順次に電子を注入できることが示された。 | |
| 5) | シリコンクラスターの構造 |
| シリコン粒子の量子発光の問題と関連して、結晶粒子が形成される最少の魔法数を第１原理計算にもとづいて調べた。原子数が33個以下の粒子ではシリコンクラスターは非晶質構造をとりたがる傾向があり、結晶にはならないという結果が得られた。 | |
| 6) | シリコンのナノ粒子のサイズ選別 |
| 中性粒子のまま粒子選別をする方法として、粒子生成にはガス中レーザーアブレーション法とサイズ選別にはフランクアタック法を我々の独自の方法として試みた。粒子選別能は平均サイズの20％以内であることが示された。これは従来行われているイオン化粒子のサイズ選別能に匹敵するものであり、フランクアタック法は今後工業的にも応用されるものと期待される。 | |
| 7) | シリコン粒子の発光 |
| シリコン粒子は発光素子としての期待が寄せられてはいるが、発光機構に関しては理解が得られていない。粒子サイズ選別法を用いて検討を加えた。その結果、3 nmより大きい粒子については、量子サイズ効果による発光スペクトルの変化を観測できた。しかし、青色発光には到らなかった。粒子サイズが3 nmより小さいところで量子効果発光が破れる理由は、結晶シリコンが出来ていないためではないかと推測した。 |
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