放射性廃棄物は何へ、どれだけ変換されるか？

ポイント

• 放射性廃棄物である長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）の有害度低減に向け、重陽子による核破砕反応でＬＬＦＰを他の原子核へと変換する手法が注目されている。
• この手法の詳細な検討に向け、重陽子による核破砕反応でＬＬＦＰがどのような原子核にどれだけ変換されるかを高精度に予測する計算手法を開発した。
• 医療応用や加速器施設での放射能発生量の評価など、さまざまな分野への貢献も期待される。

＜藤田 玲子　プログラム・マネージャーのコメント＞

ＩｍＰＡＣＴ「核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化」プログラムでは、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を分離回収し、核変換を行うことにより、廃棄物をリサイクルして資源化する日本独自の技術を提案することを目指しています。

本プログラムでは、ＬＬＦＰの核変換に関して、原子力機構のＪ－ＰＡＲＣの核破砕中性子源による中性子核反応実験や理化学研究所のＲＩビームファクトリー（ＲＩＢＦ）を用いた重陽子による核破砕反応実験を行っています。核破砕反応実験にＬＬＦＰを用いることは難易度が高いため世界的に例がほとんどありません。加速器による核変換処理を効率的に行うためには、重陽子による核破砕反応からの原子核生成を精度よく予測する必要があります。今回開発した計算手法は重陽子の分解過程を考慮することにより予測精度を向上させることに成功しました。

本成果は高レベル放射性廃棄物の低減・資源化へ向けた大きな１歩になると考えています。

＜研究の背景と経緯＞

原子力発電所などで生じる放射性廃棄物の有害度低減と資源としての再利用は、日本のみならず世界的な課題です。この課題を解決するために、廃棄物から有用元素を回収し資源として利用する方法や、長寿命の原子核を取り出して安定もしくは短寿命な原子核へと変換し放射能を低減する方法が検討されています。

原子力発電所の使用済核燃料からウランとプルトニウムを分離回収した後に残る廃液には、高レベルの放射能を持つマイナーアクチノイド（ＭＡ）^注５）やＬＬＦＰが含まれています。ＭＡを高レベル放射性廃棄物から取り出す技術や、高速炉などを用いて核変換処理する技術は長年にわたって研究されていますが、ＬＬＦＰを分離回収・核変換処理する技術は、まだあまり研究が進んでいません。

こうした中、ＬＬＦＰの核変換処理方法として、加速器で発生させた粒子をＬＬＦＰに照射し、そこで起きる核破砕反応を利用するものがＩｍＰＡＣＴ藤田プログラムの中で検討されています。本プログラムでこれまでに実施された基礎的な実験やシミュレーションによる見積もりからは、ＬＬＦＰに照射する粒子として重陽子を用いると陽子などの他の粒子を用いたときよりも核変換処理の効率がよくなることが示唆されており、重陽子を用いた核変換処理システムが注目されています。

最適な照射条件の探索など、こうした核変換処理システムの詳細を検討する上では、重陽子による核破砕反応によりＬＬＦＰがどのような原子核にどれだけ変換されるのか、さまざまな条件において事前に予測しておくことが不可欠です。しかし、これまではその予測精度は高くありませんでした。これは、重陽子は他の原子核と反応する過程で陽子と中性子に容易に分解するにもかかわらず、この効果を十分に考慮した核破砕反応の計算手法が確立されていなかったためです。そこで本研究では、重陽子による核破砕反応から生成される原子核の種類や量の予測精度向上を目指して新たな計算手法の開発を行いました。

＜研究の手法＞

前述のとおり、重陽子は陽子と中性子が緩く結合した粒子であるため、他の原子核と反応する中で容易に分解します。この分解過程は重陽子による核破砕反応に大きな影響を及ぼすと考えられます。しかしながら、従来の核反応計算システム（ＣＣＯＮＥ）では主に陽子や中性子による核反応が対象とされているため、入射粒子は１つの塊であり決して分解しないと仮定されています。

一方、当研究チームではこれまでに、重陽子を用いた加速器中性子源の設計などに資するため、重陽子核反応から放出される中性子の特性（放出量、エネルギー分布など）に着目して重陽子用の計算システムＤＥＵＲＡＣＳを開発してきました。本研究では、重陽子による核破砕反応について、放出される中性子の特性だけではなく分解過程において吸収される陽子や中性子のエネルギーを厳密に考慮できるようＤＥＵＲＡＣＳを改良しました（図１）。そして、改良したＤＥＵＲＡＣＳで予測した原子核の生成量を藤田プログラムで測定された実測値と比較することで、予測精度を検証するとともに核破砕反応における重陽子の分解過程の役割を調べました。

＜得られた成果＞

代表的なＬＬＦＰであるパラジウム１０７などについて実測値との比較を行いました。その結果、改良したＤＥＵＲＡＣＳでは従来の計算に比べて予測精度が大きく向上することが分かりました。例として、図２にパラジウム１０７にエネルギー２３６ＭｅＶの重陽子を照射した際の核種生成断面積（どのような種類の原子核がどれだけ生成されるかを示す量）を示します。図には銀（Ａｇ、原子番号４７）からモリブデン（Ｍｏ、原子番号４２）までの原子核の生成について、Ｗａｎｇらによる理化学研究所ＲＩビームファクトリー^注６）での最新の実測値、改良したＤＥＵＲＡＣＳの計算値、従来利用されてきたＣＣＯＮＥの計算値がそれぞれ示されています。図２から分かるように、重陽子の分解を厳密に考慮できるよう改良したＤＥＵＲＡＣＳは従来のＣＣＯＮＥと比較して、幅広い範囲にわたって核種生成断面積を精度よく予測しています。

また、図２には核破砕反応における重陽子の分解過程の役割を調べるため、ｄ＋Ａ，ｐ＋Ａ，ｎ＋Ａ（図１参照）の３成分に分けた量も示しています。ここで、ｄ＋Ａは重陽子（ｄ）がそのまま標的核（Ａ）に吸収されてできた原子核の崩壊からの寄与、ｐ＋Ａは重陽子が分解し重陽子中の陽子（ｐ）が標的核に吸収されてできた原子核からの寄与、ｎ＋Ａは同様に重陽子中の中性子（ｎ）が吸収されてできた原子核からの寄与、をそれぞれ示します。

図２から、質量数１００以上の原子核の生成において、ｐ＋Ａやｎ＋Ａ成分が大きく寄与していることが分かります。銀（Ａｇ）にいたってはほぼ全てがｐ＋Ａ成分です。つまり、これらの原子核はパラジウム１０７と重陽子の反応から生成されるものの、そのほとんどは重陽子（ｄ）ではなく重陽子が分解して生じた陽子（ｐ）や中性子（ｎ）がパラジウム１０７に吸収された後に生成されるということです。この物理的過程はこれまでの実験だけでは分からなかったことで、本研究で初めて明らかになりました。

他方、質量数１００以下の原子核の生成では、ｄ＋Ａ成分が支配的であり、ｐ＋Ａやｎ＋Ａ成分の寄与はあまりありません。しかし、このケースでも、分解を考慮しないＣＣＯＮＥの値は実測値を過大評価している一方、分解を厳密に考慮できるよう改良したＤＥＵＲＡＣＳの値は実測値とよい一致を示しています。このように、ここでも分解の効果が表れています。

以上のように、今回改良したＤＥＵＲＡＣＳは数多くの原子核の生成量を精度よく予測しており、重陽子による核破砕反応という物理現象を適切に計算していると考えられます。このため、実測値がない範囲を含むさまざまな条件において、高精度の予測ができると期待されます。また本研究によって、重陽子による核破砕反応を高精度に予測するためには分解過程の考慮が本質的に重要であることが明らかになりました。このことも特筆すべき成果です。

＜今後の予定＞

核破砕反応により生成される原子核の種類や量を高精度に予測できるようになったことは、重陽子を用いた核変換処理システムの研究を進める上での大きな進展です。今後、ＬＬＦＰの核変換処理のための基礎研究として、さらに多くの標的核や重陽子エネルギーに対して実験が行われる予定です。そこで取得される実測値との比較を通じて今回改良したＤＥＵＲＡＣＳのさらなる検証や改良を進め、精度のよい予測値を提供することでＬＬＦＰの核変換処理の研究に貢献していきます。

また、今回改良したＤＥＵＲＡＣＳは高エネルギーの重陽子による核破砕反応だけでなく、より低いエネルギーの重陽子による核反応全般へも拡張可能です。今回の成果を発展させ、核変換処理だけでなく、重陽子照射による医療用の放射性同位体の製造や重陽子加速器施設における放射能発生量の評価など、重陽子による核反応が関わるさまざまな分野へも貢献していきます。

＜参考図＞

＜用語解説＞

注１）重陽子

重水素の原子核。陽子１個と中性子１個から構成される。

注２）核破砕反応

約１００ＭｅＶ以上の高エネルギー粒子を原子核に照射した際に起こる、原子核から陽子や中性子などの粒子が多数放出される反応。

注３）長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）

核分裂生成物とは、原子炉内でのウラン２３５などの核分裂により生成される原子核であり、代表的なものにストロンチウム９０やセシウム１３７がある。その中で半減期の長い原子核のことを特にＬＬＦＰ（Ｌｏｎｇ Ｌｉｖｅｄ Ｆｉｓｓｉｏｎ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ）と呼ぶ。原子力発電所の使用済み核燃料を再処理した残りの高レベル放射性廃棄物には、ＬＬＦＰとして、セレン７９（半減期：３２．７±２．８万年）、ジルコニウム９３（１６１±５万年）、テクネチウム９９（２１．１１±０．１２万年）、パラジウム１０７（６５０±３０万年）、スズ１２６（２３．０±１．４万年）、ヨウ素１２９（１５７０±４０万年）、セシウム１３５（２３０±３０万年）などが含まれる。

注４）核変換処理

長寿命の原子核に陽子や中性子などの粒子を照射して核反応を起こし、安定ないし短寿命の原子核に変換すること。

注５）マイナーアクチノイド（ＭＡ）

アクチノイドとは、アクチニウム（原子番号８９）からローレンシウム（原子番号１０３）までの元素の総称である。ウラン（原子番号９２）よりも原子番号の大きなアクチノイド元素のうち、プルトニウム（原子番号９４）を除いたものをマイナーアクチノイドと呼ぶ。

注６）ＲＩビームファクトリー

理化学研究所が所有するＲＩビーム発生施設と独創的な基幹実験設備群で構成される加速器施設。なお、ＲＩ（Ｒａｄｉｏ Ｉｓｏｔｏｐｅ）とは放射線を出して他の原子核に変化する放射性同位体のことを指す。ＲＩビームファクトリーではこれまでの世界最多となる約４，０００種類のＲＩを生成できる。

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