パラジウム－１０７の核変換

※ 共同研究グループ

理化学研究所 仁科加速器研究センター
	櫻井ＲＩ物理研究室	国際特別研究員	ワン・へ（王 赫）
	核変換データ研究グループ	グループディレクター	櫻井 博儀（サクライ ヒロヨシ）
	高速ＲＩデータチーム	チームリーダー	大津 秀暁（オオツ ヒデアキ）

ほか、北海道大学、東京大学、東京工業大学、立教大学、九州大学、宮崎大学の４９名からなる共同研究グループ。

＜藤田 玲子　プログラム・マネージャーのコメント＞

ＩｍＰＡＣＴプログラム「核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化」では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を加速器による新しい核変換の経路を実現することにより、廃棄物をリサイクルして資源化する方法を提案することを目指しています。加速器により核変換を効率的に行うためには種々の入射エネルギーにおける放射性核種の核変換のデータを取得する必要があります。理研のＲＩＢＦを用いるとＬＬＦＰのビームを作製できることから放射性のターゲットを準備しなくても測定することができます。今回はＬＬＦＰの一つであるパラジウム－１０７の核破砕反応のデータを世界で初めて取得することに成功しました。本成果は、高レベル放射性廃棄物の低減・資源化へ向けた大きな１歩になると考えています。

＜研究の背景＞

原子力発電所などで生じる放射性廃棄物の処理・処分問題は、日本のみならず世界的な問題です。内閣府 総合科学技術・イノベーション会議の革新的研究開発推進プログラム（ＩｍＰＡＣＴ）において、藤田 玲子　プログラム・マネージャーが推進しているプログラムでは、この問題を解決するために、廃棄物から有用元素を回収して資源として利用する方法や、長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）を取り出して、短寿命核種もしくは安定核種に核変換して放射能を低減する方法を開発しています。

原子力発電所から排出される放射性核種は、ウラン燃料の中性子捕獲によって生成される「マイナーアクチノイド^注７）」と、ウランの核分裂によって生成される「核分裂生成物」とに大きく分けることができます。マイナーアクチノイドについては、高速増殖炉や加速器駆動型原子炉などで得られる高速中性子を利用した核変換が長年にわたって研究されており、基礎的・系統的な反応データが蓄積されています。一方、核分裂生成物については核変換に関連する反応データはほとんど取得されておらず、放射能を効率よく低減するための基盤開発や技術開発はまだ進んでいません。

そこで、共同研究グループは、ＬＬＦＰであるパラジウム－１０７（^１０７Ｐｄ、原子番号４６、質量数１０７、半減期６５０万年）に着目しました。パラジウム（Ｐｄ）は自動車用触媒などに利用されている有用元素です。核燃料の燃焼度（ウランやプルトニウムが核分裂した割合）が３３ＧＷｄ（ギガワットデイ、３．３％）の場合、使用済み燃料１トン（１，０００ｋｇ）当たりＰｄは約１ｋｇ含まれており、そのうちの約１５％（約１５０ｇ）が^１０７Ｐｄです。この^１０７Ｐｄを取り出すことによって、残りのＰｄ同位体（^１０２Ｐｄ、^１０４Ｐｄ、^１０６Ｐｄ、^１０８Ｐｄ、^１１０Ｐｄなど）を資源として活用することができます^※。一方で、取り出された^１０７Ｐｄは、その放射能を低減するために核変換させる必要があります。

そこで、共同研究グループは^１０７Ｐｄの核変換反応として、「放射性核種（^１０７Ｐｄ）と陽子または重陽子を衝突させて^１０７Ｐｄを壊す反応（核破砕反応）」に着目しました。核破砕反応は、高エネルギーの陽子や重陽子ビームを壊したい核種（標的核）に衝突させ、標的核を壊し、他の軽い核種に変える反応です。これまで、^１０７Ｐｄの核破砕反応の確率（核反応断面積）やどのような核種にどれだけ変わるのかについての基礎データはありませんでした。また、物質中に入射した陽子や重陽子のビームは深く進むほどエネルギーが減衰するため、さまざまなエネルギーのビームでデータを取得する必要もありました。

※ ２０１７年１月１０日プレスリリース「パラジウム同位体を選択的・高効率に分離するレーザー技術」
http://www.riken.jp/pr/press/2017/20170110_1/

＜研究手法と成果＞

共同研究グループは、理研の重イオン加速器施設「ＲＩビームファクトリー（ＲＩＢＦ）」を用いて^１０７Ｐｄを不安定核ビームとして取り出し、陽子と重陽子を標的にして照射する「逆運動学法」を使って^１０７Ｐｄがどのような核種にどれだけ壊れるかを調べました。

まず、ＲＩＢＦの超伝導リングサイクロトロン（ＳＲＣ）^注８）において、光速の約７０％（エネルギーで核子当たり３４５ＭｅＶ。１ＭｅＶは１００万電子ボルト）まで加速したウラン－２３８（^２３８Ｕ、原子番号９２、質量数２３８）ビームをベリリウム（Ｂｅ）標的に照射しました。その後、照射による核分裂反応で生成した^１０７Ｐｄを超伝導ＲＩビーム生成分離装置（ＢｉｇＲＩＰＳ）^注９）を用いてビームとして取り出しました。取り出したビームのエネルギーとして、核子当たり１１８ＭｅＶと１９６ＭｅＶの二種類の設定で実験を行いました。この高速の不安定核ビームを陽子と重陽子の標的（二次標的）と衝突させ、反応生成物を下流のゼロ度スペクトロメータ^注１０）で捕らえました（図１）。

逆運動学法の利点は三つあります。一つ目は、^１０７Ｐｄの厚い標的を用意する必要がない点です。この核種で純度が高く厚い標的を作ると非常に高価になり、かつ放射能が高くなる問題が生じます。二つ目は、ビーム種と反応生成物を一つ一つ粒子として識別することができる点です。これにより、^１０７Ｐｄがどのような核種にどれだけ壊れるのかを正確に調べることができます。三つ目は、陽子標的と重陽子標的の違いを調べる際に、ビームのエネルギーを揃えてデータを取得することが容易な点です。ビームのエネルギーはＢｉｇＲＩＰＳの設定で決まり、いったん設定を固定した後は、標的を変えるだけで系統的なデータを取得できます。

実験の結果、陽子または重陽子と^１０７Ｐｄを衝突させることで起こる核破砕反応の確率は、陽子に比べて重陽子の方が約１～２割高く、ビーム核種を軽い核にする能力が高いことが分かりました。これは、陽子と中性子で構成される重陽子が^１０７Ｐｄと反応する際に、陽子と中性子がバラバラに反応に関与せず同時に反応するためと考えられます。

また、核破砕反応では^１０７Ｐｄよりも軽い原子核が生成されますが、そのうち、ジルコニウム－９３（^９３Ｚｒ、半減期１５３万年）、ニオブ－９４（^９４Ｎｂ、半減期２．０３万年）、テクネチウム－９９（^９９Ｔｃ、半減期２１．１万年）は半減期が長い放射性同位体で、使用済み燃料にも含まれるＬＬＦＰ核種です。今回の実験で、これらのＬＬＦＰ核種が生成される割合の測定にも成功しました。すなわち、^１０７Ｐｄから生成された核種は安定核種が約６４％、半減期が１年以下の核種が約２０％、１～３０年が約９％であり、３０年を超えるものが８％以下であることが分かりました（図２）。

また、ＬＬＦＰ核種が生成される割合は、ビームの全運動エネルギーが低いほど少なく、陽子、重陽子で比較すると、重陽子の方が小さいことが分かりました。この結果から、反応により生成されるＬＬＦＰ核種の割合を小さくするためには重陽子の方がよいことが示唆されました。

核破砕反応で利用する陽子や重陽子のビームでは、ビームを衝突させる領域を制御できるため、核破砕反応も核変換反応の候補になりうると考えています。核破砕反応が起こる確率は、熱中性子捕獲反応^注１１）の１／１０程度であり、加速器から得られるビーム強度を大きくできれば、核変換反応として有用となる可能性があることになります。

＜今後の期待＞

仁科加速器研究センターは、以前にも逆運動学法を利用して、これまで測定できなかった長寿命放射性核種の核反応データを取得することが可能なことを世界に先駆けて示しました^※。この成果が契機となり、同センターは、ＩｍＰＡＣＴプログラム「核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化」に参画しています。今後、ＲＩＢＦでさらに多種多様な長寿命核種の核変換データを取得して、効率のよい核変換法を模索していきます。

※ ２０１６年２月１９日プレスリリース「放射性廃棄物の処理問題解決への第一歩」
http://www.riken.jp/pr/press/2016/20160219_1/

＜参考図＞

＜用語解説＞

注１） ＲＩビームファクトリー（ＲＩＢＦ）

ＲＩ（Ｒａｄｉｏ　Ｉｓｏｔｏｐｅ）とは放射性同位元素のことで、放射線を出して他の種類の原子核に変化する。ＲＩＢＦは、理研が所有するＲＩビーム発生施設と独創的な基幹実験設備群で構成される重イオン加速器施設。ＲＩビーム発生施設は、２基の線形加速器、５基のサイクロトロンと超伝導ＲＩビーム分離生成装置（ＢｉｇＲＩＰＳ）で構成される。ＲＩＢＦではこれまで生成不可能だったＲＩも生成でき、これまで世界最多となる約４，０００個のＲＩを生成できる。

注２） 放射性核種、長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）

アルファ線（α線）やベータ線（β線）などの放射線を放出して崩壊する原子核を放射性核種という。天然に存在する放射性核種として、カリウム－４０（^４０Ｋ、原子番号１９、質量数４０、半減期１２億年）やウラン－２３８（^２３８Ｕ、原子番号９２、質量数２３８、半減期４５億年）などが知られている。天然放射性核種は、半減期が地球年齢（約４６億年）程度あるので崩壊せずに残っている。放射性廃棄物中に含まれる放射性核種は、原子炉内で人工的に作られたもので、天然に存在する放射性核種に比べて半減期が短く、放射能が高い。この核種を長寿命核分裂生成物と呼び、^７９Ｓｅ（半減期：２９．５万年）、^９３Ｚｒ（１５３万年）、^９９Ｔｃ（２１．１万年）、^１０７Ｐｄ（６５０万年）、^１２６Ｓｎ（１０万年）、^１２９Ⅰ（１，５７０万年）、^１３５Ｃｓ（２３０万年）などがある。ＬＬＦＰはＬｏｎｇ　Ｌｉｖｅｄ　Ｆｉｓｓｉｏｎ　Ｐｒｏｄｕｃｔｓの略。

注３） 核破砕反応

核子（陽子と中性子）当たり５０ＭｅＶ程度以上の高エネルギー原子核を標的核に照射した際に起こる反応で、衝突時に陽子、中性子がはぎ取られる。照射核として陽子、中性子、重陽子などの軽い核を利用する場合は、スポレーション（Ｓｐａｌｌａｔｉｏｎ）反応といい、炭素やウランなどの重い核を照射する場合は、フラグメンテーション（Ｆｒａｇｍｅｎｔａｔｉｏｎ）反応という。

注４） 自動車用触媒

自動車では、排気ガス中に存在する有害物質の炭化水素、一酸化炭素、窒素酸化物を、触媒による酸化・還元反応により、二酸化炭素、水、窒素に変換させて無害化させる。そのための触媒にパラジウムや白金、ロジウムなどの金属が使われる。

注５） 陽子、重陽子

陽子は原子核の構成要素の一つ。原子核のもう一つの構成要素は中性子で、陽子と違い崩壊するため、寿命は有限である。重陽子は、陽子１個と中性子１個で構成されている。陽子と中性子の間に束縛エネルギーがあるため、重陽子は安定で崩壊しない。

注６） 逆運動学法

研究対象の原子核が安定な核の場合、これを標的にし、陽子や重陽子などのビームを照射して研究を行う。一方、研究対象の原子核が不安定で寿命が有限の場合、ビームと標的を逆転させて測定を行う、いわゆる逆運動学を利用する。この場合、陽子、重陽子などを標的にし、調べたい原子核をビームとする。この方法を利用すると、研究対象核の壊れ方を正確に調べることができる。ＲＩＢＦでは、この方法を利用した基礎研究が推進されている。

注７） マイナーアクチノイド

アクチノイドとは、アクチニウム（Ａｃ、原子番号８９）からローレンシウム（Ｌｒ、原子番号１０３）までの元素の総称。マイナーアクチノイドとは、アクチノイドに属するウラン（Ｕ、原子番号９２）よりも原子番号の大きい元素のうちプルトニウム（Ｐｕ、原子番号９４）を除いたものを指す。

注８） 超伝導リングサイクロトロン（ＳＲＣ）

サイクロトロン（加速器）の心臓部に当たる電磁石に超伝導を導入し、高い磁場を発生できる世界初のリングサイクロトロン。全体を純鉄のシールドで覆い、磁場の漏洩（ろうえい）を防ぐ自己漏洩磁気遮断の機能を持つ。総重量は８，３００トン。ＳＲＣを使うと非常に重い元素であるウランを光速の７０％まで加速できる。また、超伝導方式により、従来の方法に比べて１／１００の電力で動かせるため、大幅な省エネも実現している。

注９） 超伝導ＲＩビーム生成分離装置（ＢｉｇＲＩＰＳ）

ウランなどの１次ビームを生成標的に照射することによって生じる大量の不安定核を集め、必要とするＲＩを分離し、実験グループにＲＩビームを供給する装置。ＲＩの収集能力を高めるために、超伝導四重極電磁石が採用されており、ドイツの重イオン研究所（ＧＳＩ）など他の施設に比べて約１０倍の収集効率を持つ。

注１０） ゼロ度スペクトロメータ

ＲＩＢＦの基幹実験装置の一つで、逆運動学法で生成された生成核種の粒子識別や運動量分析などが行える磁気分析装置。この装置は、逆運動学法で生成された核が照射したビームと同じ方向に放出されることを考慮して設計されている。反応生成物の収集効率を上げるため、ＢｉｇＲＩＰＳと同じ超伝導四重極電磁石が採用されている。分析装置内での飛行時間が長いため、質量数２００程度の核種まで粒子を識別できる。

注１１） 熱中性子捕獲反応

原子核が熱中性子１個を捕獲して、中性子数が１個多い同位体になる核反応。熱中性子とは、原子の熱運動と平衡状態にある中性子で、中性子のエネルギー分布は室温で決まる。平均エネルギーは約０．０２５ｅＶ、平均の速さは約２．２ｋｍ／ｓ。

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