磁気モノポールの量子ダイナミクスの発見

＜研究の背景と経緯＞

現代社会を支える半導体エレクトロニクスは、電子の持つ“電荷”という属性を巧妙に操ることで実現しています。一方、電子は“スピン”と呼ばれる微小な磁石としての性質も兼ね備えており、その性質を活かした“スピントロニクス”が次世代デバイスのキーテクノロジーとして注目を集めています。このスピンは、必ずＳ極とＮ極がペア（磁気双極子）を形成していることが古くから知られてきましたが、２１世紀に入り、パイロクロア構造^注２）を持つスピンアイスと呼ばれる磁性体^注３）において、スピンの熱励起があたかもＮ極とＳ極のみを持つ磁石、すなわち磁気モノポール^注４）のように振る舞うことが明らかになってきました。この磁気モノポールは、固体における新種の素励起であるだけでなく、高エネルギー物理におけるモノポール^注５）との関連からも、大きな学問的関心が寄せられてきました。さらに、応用的な立場からも、従来のスピントロニクスで課題となっていたスピン輸送に伴う熱の損失が、電流を必要とせずにスピンを運ぶという磁気モノポールの性質により発生しないため、より低損失なスピントロニクスの構築につながると考えられます。しかし、従来型のスピンアイスでは、磁気モノポールの運動はランダムであり、その制御は困難と考えられてきました。こうした背景から、モノポールの運動を規定するミクロなルールを内包する新しいスピンアイス物質の発見が強く望まれてきました。

＜研究内容＞

東京大学 物性研究所　中辻 知　准教授を中心とする研究グループは、これまで、スピンのナノ立体構造を制御することで現れる新しい量子現象、特にメモリ効果を伴う量子伝導効果の研究を進めてきました。そのなかで、パイロクロア磁性体Ｐｒ_２Ｉｒ_２Ｏ_７の磁性を担う３価のプラセオジウムイオン（Ｐｒ^３＋）がアイスルールに従うスピン配列を示すこと、さらには、従来型スピンアイスには無いスピンの量子的な揺らぎにより、不揮発メモリ効果を持つホール効果を発現することを見いだしてきました。ごく最近の理論は、量子揺らぎによりモノポールが電子のように量子力学的運動をすることを予言しています。Ｐｒ_２Ｉｒ_２Ｏ_７はこの予言を検証する良い候補物質と言えますが、精密な物性測定に必要な大型単結晶が得難いという問題を抱えていました。そこで本研究では、Ｐｒ_２Ｚｒ_２Ｏ_７という新しいＰｒベースのパイロクロア磁性体に着目し、２０００度を超える超高温環境を作り出すことにより大型の人工単結晶の合成に成功しました。そして、この単結晶を特殊な冷凍機を用いて絶対零度近傍まで冷却し、磁気的な性質を詳細に調べました。

その結果、磁性を担うＰｒイオンは、従来型スピンアイスと同様に正四面体の内側と外側のいずれかを向くイジング的磁気モーメント（スピン）を持つことが分かりました。また、外部振動磁場に対するスピンの振る舞いも従来型スピンアイスと良く似ており、その温度依存性は磁気モノポール密度の温度変化という観点で説明できます。こうした結果を踏まえて、より詳細かつ直接的にスピンの性質を検出するため、ジョンズ・ホプキンス大学（米国）ブロホルム教授グループとの共同研究により絶対零度近傍での中性子散乱実験を行いました（図４）。この測定では、スピン集団の時間平均的な配列情報（弾性散乱）と集団運動の様子（非弾性散乱）を得ることができます。測定の結果、Ｐｒ_２Ｚｒ_２Ｏ_７のスピンは、スピンアイスで期待されるアイスルール^注３）と呼ばれる規則に従って配列していることが分かりました（図４Ａ）。大変興味深いことに、従来型スピンアイスとは異なり、Ｐｒ_２Ｚｒ_２Ｏ_７のスピンは絶対零度低温近傍にも関わらず凍結せず、量子的に揺らいでいることを突き止めました。さらに、励起状態ではアイスルールが破れており、磁気モノポールが存在していることを見いだしました（図４Ｂ）。以上から、励起状態におけるモノポールは、量子揺らぎを駆動力としたコヒーレントな集団運動を行っていると考えられます。今回の発見は、東京大学 物性研究所、名古屋大学、ジョンズ・ホプキンス大学、米国オークリッジ国立研究所の共同研究によるもので、２０１３年６月１７日（英国時間）の英国科学誌『Ｎａｔｕｒｅ　Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ』オンライン版に掲載されます。

なお、本研究は、ＪＳＴ 戦略的創造研究推進事業 個人型研究（さきがけ）の「新物質科学と元素戦略」研究領域（研究総括：細野 秀雄　東京工業大学 フロンティア研究センター／応用セラミックス研究所　教授）における研究課題「スピンのナノ立体構造制御による革新的電子機能物質の創製」（研究代表者：中辻 知）の一環として行われました。

＜今後の展開＞

今回、Ｐｒ_２Ｚｒ_２Ｏ_７という新しい磁性体を用いて、マイナス２７３度という絶対零度近傍において磁気モノポールがコヒーレントな量子運動を行うことを突き止めました。これは、磁気モノポールの持つＮ極、Ｓ極の情報を無散逸に伝送できることを意味しています。このモノポールは、熱拡散的なランダムな運動を行う従来型スピンアイスのモノポールとは異なり量子力学のルールに従って運動するため、その運動法則を解き明かすことで自在に制御することが可能と考えられます。今後は、量子モノポールの詳細を明らかにするために、伝達距離や伝達速度、さらには、磁場などの外部刺激に対する応答を精密に調べる必要があります。量子モノポールの形成メカニズムと制御方法が解明できれば、磁気モノポールを利用したスピントロニクスの可能性が開けます。さらに、今回の成果は、東京大学 物性研究所　中辻 知　准教授を中心とする研究グループが以前発見した姉妹物質Ｐｒ_２Ｉｒ_２Ｏ_７における省エネルギー不揮発メモリ効果を持つホール効果を解明する上でも、さらには、それを発展させたスピンのナノ立体構造の制御による新しいホール効果の発現機構の解明をするためにも重要な知見を与えるものと期待されます。

＜参考図＞

＜用語解説＞

注１） 量子力学的運動

電子は量子力学的に波動としての性質を持っており、その運動は波動の持つ波数とそのエネルギーの関係で記述できる。モノポールも量子的な場合は、このような波数とエネルギーの関係に従う（コヒーレントな）運動により記述される。

注２） パイロクロア構造

図１のように、正四面体が頂点共有して３次元的ネットワークを形成した構造をパイロクロア構造と呼ぶ。パイロクロア磁性体では、磁性イオンが各正四面体の頂点に位置する。

注３） スピンアイスとアイスルール

常圧において氷はパイロクロア格子構造をとり、Ｈ^＋イオンが正四面体の頂点から少し変位する。その変位の向きは、図２Ａに示すように２－ｉｎ　２－ｏｕｔの構造をとりアイスルールと呼ばれる。これは共有する２つの正四面体の中心に位置するＯ^２－イオンのうち、どちらの向きに水素結合を形成するかによって決まっている。同様な状況は、Ｈ^＋イオンの変位を上下方向にしか向かないイジングスピンに置き換えたスピンアイスと呼ばれる磁性体にも現れる（図２Ｂ）。すなわち、四面体の各頂点にその重心方向に向いたイジングスピンを配置し、それらの間に強磁性の相関を考えると、イジングスピンは上記の２－ｉｎ　２－ｏｕｔの構造をとりアイスルールを満たす。

注４） スピンアイスの磁気モノポール

スピンアイスでは、スピンフリップによりアイスルールが破れると正四面体内にプラス（Ｎ極）とマイナス（Ｓ極）のモノポールペアが生じる。スピンアイスにおける最低エネルギー励起はこのペアの分離化であり、これらは磁気的なクーロン引力を感じながら、磁気モノポールとして独立に運動する（図３）。従来型スピンアイスにおける磁気モノポールは、熱拡散によるランダム運動を行うことが知られている。一方、今回我々が発見したスピンアイスＰｒ_２Ｚｒ_２Ｏ_７における磁気モノポールは、量子揺らぎにより、電子のようにコヒーレントな運動を行っていると考えられる。

注５） 高エネルギー物理における磁気モノポール

電場と磁場の対称性から、電荷に対応する磁荷、すなわち磁気モノポールが存在するはずだという考えは古くからあった。現在の大統一理論によると、宇宙初期の高エネルギー状態では磁気モノポールが存在していたと考えられており、その名残を観測しようという試みが長年なされてきたが、成功には至っていない。スピンアイスにおける磁気モノポール^注４）は、高エネルギー物理分野で長年探索されてきた素粒子と酷似した性質を持つ素励起であり、それゆえ固体物理学者や高エネルギー物理学者を中心に大きな注目を集めている。

＜発表雑誌＞

英国科学誌『Ｎａｔｕｒｅ　Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ』オンライン版６月１７日掲載予定。
論文タイトル：Quantum fluctuations in spin-ice-like Pr₂Zr₂O₇
著者：K. Kimura, S. Nakatsuji, J. -J. Wen, C. Broholm, M. B. Stone, E. Nishibori, and H. Sawa
doi: 10.1038/ncomms2914

＜お問い合わせ先＞

＜研究内容に関すること＞

中辻 知（ナカツジ サトル）
東京大学 物性研究所　准教授
Tel：04-7136-3240　Fax：04-7136-3241
E-mail：
http://satoru.issp.u-tokyo.ac.jp/

＜ＪＳＴ事業に関すること＞

古川 雅士（フルカワ マサシ）、木村 文治（キムラ フミハル）
科学技術振興機構 戦略研究推進部 グリーンイノベーショングループ
〒102-0076 東京都千代田区五番町７　Ｋ’ｓ五番町
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