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平成22年12月13日

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東京大学
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ありふれた永久磁石をマルチフェロイック磁石に

(強磁性体と強誘電体の性質を持つ多能材料に一歩前進)

JST 課題解決型基礎研究の一環として、東京大学 大学院工学系研究科の十倉 好紀 教授とJST 戦略的創造研究推進事業 ERATO型研究「十倉マルチフェロイックスプロジェクト」の徳永 祐介 研究員らの研究グループは、室温でのマルチフェロイック材料につながる新しい材料を開発しました。

「マルチフェロイック材料」とは、磁石の性質(強磁性)と誘電性(強誘電性)の性質を併せ持つ材料のことです。電場(電圧)により磁石の強度を制御でき、また、磁場によっても電気分極の強度を制御できるという、今までにない画期的な機能を持っており、世界中で激しい競争が始まっています。このような機能は、磁石の力を担う電子のスピンが円錐状に回転している構造を取る「円錐スピン磁石」注1)の場合に現れます。これまで、室温でその構造を取る物質はほとんどなく、さらに、マルチフェロイックの特性を持つという報告はありませんでした。

本研究グループは今回、家庭やモーターに使われているごくありふれた永久磁石(フェライト磁石)に特殊な元素を微量に添加することで、室温においても円錐スピン磁石の構造を保つ物質の合成に成功しました。また、この物質は、低温で磁場により電気分極の大きさや方向を制御することが可能であり、マルチフェロイック材料としての特性を示すことも確認されました。

さらに、研究用原子炉JRR−3における中性子散乱実験によって、この円錐スピン磁石構造は90℃以上まで保持されていることが明らかになったことから、今後の研究により室温でもマルチフェロイック特性を示すことが期待できます。この結果は、マルチフェロイック特性の室温動作に向けた重要な設計指針を与えるもので、将来的には低消費電力でさらなる高集積メモリデバイスなどへの応用が期待されます。

本研究は、理化学研究所、日本原子力研究開発機構、東京大学と共同で行われました。

本研究成果は、2010年12月17日(米国東部時間)発行(予定)の米国物理学会誌「Physical Review Letters」に受理され、オンライン版で近日中に公開されます。

本成果は、以下の事業・研究プロジェクトによって得られました。

戦略的創造研究推進事業 ERATO型研究

研究プロジェクト 「十倉マルチフェロイックスプロジェクト」
研究総括 十倉 好紀(東京大学 大学院工学系研究科 教授)
研究期間 平成18〜23年度

JSTはこのプロジェクトで、磁化と電気分極の強い相関を持つマルチフェロイック物質の創製と、その物性を説明する学理の構築を総合的に行うことで、材料の新たな設計指針を見いだしつつ、新規材料群の開拓を行っています。

<研究の背景>

強磁性体(磁石)と強誘電体は、それぞれの特性を生かしてハードディスクやメモリデバイスなどのエレクトロニクス材料をはじめとして幅広く応用されています。近年、この強磁性体としての性質と強誘電体としての性質を併せ持つ「マルチフェロイックス」と呼ばれる物質群が注目されています。これらの物質の中には強磁性体と強誘電体としての性質がお互い強く結び付いているものがあり、これらの物質を用いれば磁場によって電気分極の方向を、また、電場によって磁化の方向を制御できる可能性を秘めています。なかでも強磁性体としての性質と、らせん磁性体注2)としての性質を併せ持った「円錐スピン磁性体」と呼ばれる特殊な種類の磁石では、強磁性体としての性質と強誘電体としての性質が特に強く結びつくことが知られています。これまで、円錐スピン磁性体構造を取る転移温度が室温を超える物質はほとんどなく、さらにマルチフェロイックの特性を持つという報告はありませんでした。

本研究で対象とした六方晶バリウムフェライト(BaFe1219注3)は、モーター用や家庭用マグネットなどの永久磁石として工業的に量産(70万トン@2004年)使用されているありふれたフェライト磁石です。これまでに、この物質の鉄(Fe)イオンの一部をスカンジウム(Sc)イオンに置き換えると、極低温(液体窒素温度:−196℃)で円錐スピン磁性体としての性質を示すようになることは確かめられていましたが、円錐スピン磁性体への転移温度がスカンジウムイオンの置換量によってどのように変わるのか、この物質が実際にマルチフェロイックス物質としての性質を示すかどうかなどは詳しく調べられていませんでした。

<研究の成果>

本研究では、鉄イオンの一部を、スカンジウムイオンと少量のマグネシウム(Mg)イオンで置き換えたBaFe1219の単結晶試料作製に成功し、その磁気特性の評価を精度よく詳細に実施することが可能になったことから、この物質が室温を超える転移温度を持つ円錐スピン磁性体となることを確かめました。さらに低温(−173℃以下)で電気的な特性を調べることで、この物質が磁場により大きさや方向を制御可能な電気分極を発生するなど、実際にマルチフェロイックス物質としての性質を示すことも確かめました。本研究で得られた主な成果を以下に示します。

  1. (1) 高圧浮遊溶融帯単結晶作製法を用いて、鉄イオンの一部をスカンジウムイオンとごく少量のマグネシウムイオンで置換したBaFe1219の単結晶を合成することに成功しました(図1図2)。
  2. (2) 理化学研究所において、スカンジウムイオンの量を変えながら磁気的な性質を調べると同時に、日本原子力研究開発機構 東海研究開発センター 原子力科学研究所の研究用原子炉JRR−3に設置された中性子散乱計測装置TAS−1を使用してこの物質の磁性のもとになるスピンの並びを調べ、円錐スピン構造への転移温度が最大で97℃まで上昇することを突き止めました。
  3. (3) 低温で電気分極の磁場依存性を調べた結果、これらの物質が磁場により大きさや方向を制御可能な電気分極を発生するなど、マルチフェロイックス物質としての性質を示すことを確かめました(図3)。さらに強磁性モーメントの方向を磁場で反転した際の電気分極の振る舞いが、温度やスカンジウムの濃度によって異なることも明らかになりました。温度によって変化する典型例を図3に示しています。磁場により誘起される電気分極の符号が、らせんの巻き方(右巻き・左巻き)とスピンの作る円錐形が傾く方向とで決まっているというすでに知られている事実を考慮に入れると、この振る舞いの変化は、強磁性モーメント(スピンの作る円錐の方向)が磁場によって反転する際に、らせんの巻き方が右巻きと左巻きとの間で入れ替わるか、それとも保存されるかが、温度によって変わっていると考えられます。このように、この物質においては、磁場と温度を変えることによってらせんの巻き方(右巻き・左巻き)と磁気モーメントの方向(プラス・マイナス)の関係が制御可能であることが明らかになりました(図4)。

<今後の展開>

本物質は室温では絶縁性が十分でないため、室温での電気分極発生を確認することはできませんでした。今後は、室温動作に向けて試料の絶縁性の向上などの改善を目指すほか、室温で磁場を加えなくても強磁性体としての性質と強誘電体としての性質の両方を示す物質の開発を目指します。

<参考図>

図1

図1 作製したスカンジウム置換六方晶バリウムフェライト単結晶

図2

図2 本研究の対象となったスカンジウム置換六方晶バリウムフェライトの結晶構造と磁気構造

  • 左図:BaFe1219は、六方晶フェライトの中で最も単純なM型と呼ばれる構造を取ります。
  • 中図:スカンジウム置換六方晶バリウムフェライトにおいて磁場を加えない状態で実現される円錐スピン構造の模式図。ここでは、らせんが進行する方向([001]方向)と円錐の向き(強磁性モーメントの向き)は同じで、電気分極は持ちません。
  • 右図:磁場により円錐を[001]方向から右方向に傾けると、紙面手前方向に電気分極を生じます。
図3

図3 磁場による電気分極の制御

磁場を[001]方向から45°傾いた方向で振動させることで、結晶に誘起される電気分極の時間変化を調べました。−263℃では磁場とともに分極が符号を変えるのに対し、−243℃では磁場を反転しても分極の符号が保たれています。

図4

図4 強磁性モーメント(円錐の向き)の反転に伴う、らせんの巻き方の変化

−263℃では強磁性モーメントを磁場により反転する時に、らせんの巻き方は右巻きと左巻きとの間で入れ替わります。これに対して−243℃では、らせんの巻き方は磁気モーメントが反転する際に保存されています。

<用語解説>

注1) 円錐スピン磁石
「らせん磁気秩序」(注2参照)を持つスピンのらせん状態は、らせんが進行する方向に垂直な面内のみにスピン成分を持つ場合と、進行成分にもスピン成分を持つ場合(スピンが進行方向に傾く場合)があります。特に後者の場合、スピンを矢に例えたなら、矢尻は特定方向の直線上に固定され、矢の先端は進行方向に傾くと同時に円を描きながら進行するように見えるスピン配置を取ります(図2の中図)。このように円錐側面を回転しながらスピンが特定方向に進行するように見えるスピン配置を持つ磁石を「円錐スピン磁石(または、コニカル磁石)」と呼びます。
注2) らせん磁性体
結晶中のスピンが、ある特定の方向にらせん状に回転しながら空間的に分布する状態を「らせん磁気秩序」と呼び、そのような状態を持つ物質のことを「らせん磁性体」と呼びます。
注3) 六方晶バリウムフェライト(BaFe1219
酸化鉄を主成分とするセラミックスの総称であるフェライトは、結晶構造の違いにより、「スピネル型フェライト」、「ガーネット型フェライト」、「六方晶フェライト」に分類され、AFe1219の組成式で表されるものを「六方晶フェライト」と呼びます。さらに「六方晶フェライト」には、基本構造の違いによりM型、Y型、W型、Z型などと呼ばれるさまざまな物質が存在しますが、本研究で用いたBaFe1219は、その中でも最も単純なM型の構造を取ります。BaFe1219やストロンチウムフェライト(SrFe1219)は、フェライト磁石としてモーター用などの工業用に大量に量産使用されています。家庭にある冷蔵庫の扉に張り付くマグネット(磁石)も、このタイプのものがほとんどです。高価な希土類元素を含まず、地球上に大量に存在する元素からなることから、今後も増産が続く永久磁石です。

<論文名>

“Multiferroic M-type hexaferrites with a room-temperature conical state and magnetically controllable spin helicity”
(室温でコニカル磁気秩序を持ち、スピンヘリシティを磁場により制御可能なマルチフェロイックM型ヘキサフェライト)
doi: 10.1103/PhysRevLett.105.257201

<お問い合わせ先>

<研究に関すること>

金子 良夫(カネコ ヨシオ)
科学技術振興機構 戦略的創造研究推進事業
ERATO型研究「十倉マルチフェロイックスプロジェクト」 技術参事
〒351-0198 埼玉県和光市広沢2−1 理化学研究所 フロンティア中央研究棟208号室
Tel:048-467-9785 Fax:048-462-4703
E-mail:

徳永 祐介(トクナガ ユウスケ)
科学技術振興機構 戦略的創造研究推進事業
ERATO型研究「十倉マルチフェロイックスプロジェクト」 研究員
〒351-0198 埼玉県和光市広沢2−1 理化学研究所 フロンティア中央研究棟208号室
Tel:048-462-1111(内線:6327) Fax:048-462-4703
E-mail:

<JSTの事業に関すること>

小林 正(コバヤシ タダシ)
科学技術振興機構 イノベーション推進本部 研究プロジェクト推進部
〒102-0075 東京都千代田区三番町5 三番町ビル
Tel:03-3512-3528 Fax:03-3222-2068
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