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構造制御と機能
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研究成果
 
分子性固体内微小空間の動的制御と機能化
高見澤聡
【成果の概要】
 分子性固体は構成分子が弱い分子間相互作用によって結びついて生成する固体であり、ゼオライトなどの金属酸化物や格子空孔構造を持つMOFsなどの共有結合で構築された固体に比べると一般に熱的安定性は低い。本研究ではこれまでに欠点とみなされていた分子性固体の構造不安定性に着目し、空間構造の制御により分子性結晶のもつ潜在的な固体内微小空間(ナノ空間)の動的柔軟性に基づくこれまでに知られていない新しいガス分離機能の創出を目的としている。これまでに目的に合致する性質を有する単結晶ホストは一次元鎖状錯体のファンデルワールス結晶のみであったが、誘導体の合成による物質拡張を行うと同時に(図1左)、クーロン力による結晶ホスト構築の概念を実現するものとして、新たにトリスエチレンジアミン錯体によるイオン性結晶も目的の動的単結晶ホスト特性を示すことを明らかにした。(図1右)これらの単結晶ホストは一見相反する特性である単結晶性と構造柔軟性を合わせ持ち、結晶状態をできるだけ保持しながら多孔質固体特有のガス吸脱着特性を発現するため、これまで観測が困難であったガス吸着構造を単結晶X線構造解析によって厳密に決定できる優れた特性を持ち、弱い物理吸着相互作用によって固体内空間がゲストガスに適応して多様なガス包接状態を安定化する特性を見出してきている。さらに、微視的な構造化学的観点だけでなく巨視的な熱力学的観点から研究を進め、ガス吸着状態をガス包接状態として捉えることにより、ガス吸着ポテンシャル(包接結晶生成ポテンシャル)がガス包接状態の秩序性(△S)によって制御できる新しい制御性を見つけた。結晶ホスト中の動的ナノ空間と様々なガス状ゲストとの相関について広く実験研究を進めている。(図2)
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図1.動的空間を有するファンデルワールス結晶(左)とイオン性結晶(右):単結晶構造解析により決定したCO2ガス包接によりファンデルワールス結晶の構造変化(左)とメタンガス包接イオン性結晶構造(右)
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図2. 動的空間の基礎的性質の概念図(中央)と達成もしくは明らかにした単結晶ホストの新たな物性・構造特性(上)と新規性の高いガス分離・選択的ガス吸着特性(下)

【論文・著書】【口頭発表・講演】【特許】【受賞】
【主な論文・著書】
著者 S.-S. Chen, M. Chen, S. Takamizawa, M.-S. Chen, Z. Su, W.-Y. Sun
表題 Temperature dependent selective gas sorption of the microporous metal-imidazolate framework [Cu(L)] [H2L = 1,4-di(1H-imidazol-4-yl)benzene]
発表先 Chem. Commun.
掲載日 2011/1/1
著者 R. Nakano, H. Honda, T. Kimura, S. Kyo, S. Ishimaru, R. Miyake, E. Nakata, S. Takamizawa, S. Noro
表題 Anomalous H/D Isotope Effect on 35Cl NQR Frequencies and H/D Isotope Effect on 1H MAS NMR Spectra in Pyrrolidinium p-Chlorobenzoate
発表先 Bull. Chem. Soc. Jpn.
掲載日 2010/9/1
著者 T. Masuda, S. Kitaoka, S. Takamizawa, N. Metoki, K. Kaneko, K. C. Rule, K. Kiefer, H. Manaka, and H. Nojiri
表題 Instability of Magnons in 2D Antiferromagnet under High Fields
発表先 Phys. Rev. B
掲載日 2010/4/1
著者 S. Takamizawa, R. Miyake
表題 Acetnitrile Vapor Inclusion in Single-Crystal Adsorbents [MII2(bza)4(pyz)]n (MII = Rh, Cu)
発表先 Cryst Eng Comm
掲載日 2010/3/1
著者 S. Takamizawa, E. Nakata, T. Akatsuka, R. Miyake, Y. Kakizaki, H. Takeuchi, G. Maruta, S. Takeda
表題 Crystal Transformation and Host Molecular Motions in CO2 Adsorption Process of a Metal Benzoate-Pyrazine (MII = Rh, Cu)
発表先 J. Am. Chem. Soc
掲載日 2010/3/1
著者 S. Takamizawa, Y. Takasaki, R. Miyake
表題 Single Crystal Membrane for Anisotropic and Efficient Gas Permeation
発表先 J. Am. Chem. Soc
掲載日 2010/2/1
著者 S. Takamizawa, Y. Takasaki, R. Miyake
表題 Host-guest transformational correlation in a gas inclusion co-crystal by swinging of gas pressure and temperature
発表先 Chem. Commun.
掲載日 2009/10/1
著者 S. Takamizawa, T. Akatsuka, R. Miyake
表題 Switch of channel geometry by 1D component slide responding to slight structural stimuli of adsorbed guest
発表先 CrystEngComm
掲載日
著者 S. Takamizawa, R. Miyake
表題 Guest replacement in a flexible single-crystal host by mixing surrounding gas
発表先 Chem. Commun.
掲載日 2009/8/1
著者 S. Takamizawa
表題 Study of dynamic crystal host system consisting of metal complexes
発表先 Bull. Jpn. Soc. Coord. Chem.
掲載日 2009/5/1
著者 S. Takamizawa, M. Kohbara, R. Miyake
表題 Large Entropic Effect in Flexible Crystalline Media for Gas Separation
発表先 Chem. Asian J.
掲載日 2009/4/1
著者 S. Takamizawa, E. Nakata, R. Miyake
表題 Structural susceptibility of gas inclusion crystal to external gas pressure and temperature: force guide role of channel
発表先 Dalton Trans.
掲載日 2009/2/1
著者 S. Takamizawa, E. Nakata, T. Akatsuka, C. Kachi-Terajima, R. Miyake
表題 Structural and magnetic study of O2 molecules arranged along a channel in a flexible single-crystal host family
発表先 J. Am. Chem. Soc.
掲載日 2008/12/1
著者 S. Takamizawa, M. Kohbara, T. Akatsuka, R. Miyake
表題 Gas-Adsorbing Ability of tris-Ethylenediamine Metal Complexes (M = Co(III), Cr(III), Rn(III), Ir(III)) as Transformable Ionic-Single Crystal Hosts
発表先 New J. Chem.
掲載日 2008/11/1
著者 S. Takamizawa, T. Akatsuka, T. Ueda
表題 Gas-conforming transformability of an ionic single-crystal host consisting of discrete charged components
発表先 Angew. Chem. Int. Ed.
掲載日 2008/2/1
【主な発表・講演】
発表者 Y. Takasaki, R. Miyake, S. Takamizawa
表題 Anisotropic gas permeation through a microporous single-crystal membrane of 1D polymer complex [Cu2(bza)4(pyz)]n
発表の場 Pacifichem 2010
発表日 2010/12/16
発表者 S. Takamizawa
表題 Dynamic Gas Separation on a Flexible Single-Crystal Host
発表の場 26th European Crystallographic Meeting
発表日 2010/8/31
発表者 高崎 祐一、三宅 亮介、高見澤 聡
表題 ミクロ細孔を持つ鎖状高分子錯体単結晶膜[Cu2(bza)4(pyz)]nの異方的ガス透過特性の観測
発表の場 第59回高分子学会年次年会
発表日 2010/5/26
発表者 高崎 祐一、三宅 亮介、高見澤 聡
表題 [Cu2(bza)4(pyz)]n単結晶膜の異方的ガス透過特性の観測
発表の場 日本化学会第90回春季年会
発表日 2010/3/29
発表者 高見澤 聡、三宅 亮介、赤塚 隆将
表題 吸着ゲストの形状差による単結晶ホストのチャンネル幾何変換
発表の場 日本化学会第90回春季年会
発表日 2010/3/28
発表者 高見澤 聡
表題 動的単結晶ホストでみられる新しいガス分離特性
発表の場 第3回東北大G-COE 研究会−金属錯体の固体物性科学最前線—錯体化学と固体物性物理と生物物性の連携新領域創成をめざして−
発表日 2009/11/18
発表者 高見澤 聡、神原 正彰、三宅亮介
表題 動的単結晶ホストが発現するエントロピー依存性ガス分離挙動
発表の場 第59回錯体化学討論会
発表日 2009/9/25
発表者 高崎 祐一、三宅 亮介、高見澤 聡
表題 単結晶ホスト[Cu2(bza)4(R-pyz)]n (R = H, Me, Me2)の動的CO2ガス吸着挙動の圧力・温度依存性
発表の場 第59回錯体化学討論会
発表日 2009/9/25
発表者 S. Takamizawa
表題 Flexible Crystalline Media for Gas Separation
発表の場 2nd ACCC (第二回アジア錯体化学会議)
発表日 2009/9/4
発表者 高見澤 聡
表題 Gas Inclusion in a flexible single-crystal host family
発表の場 第12回包接化合物国際セミナー
発表日 2009/4/5
発表者 高崎 祐一、三宅 亮介、高見澤 聡
表題 単結晶ホスト{Cu2(bza)4(pyz)]nの動的CO2ガス吸着挙動の圧力・温度依存性
発表の場 日本化学会第89春季年会
発表日 2009/3/27
発表者 高見澤 聡
表題 金属錯体による動的結晶ホストの研究
発表の場 第58回錯体化学討論会
発表日 2008/9/22
発表者 高見澤聡・赤塚隆将・神原正彰・三宅亮介
表題 トリスエチレンジアミン金属錯体のイオン性結晶が示す幅広いガス・有機分子吸着特性
発表の場 第58回錯体化学討論会
発表日 2008/9/21
発表者 高見澤聡・中田栄一・三宅亮介
表題 [Cu2(bza)4(pyz)]nの単結晶のメタン分子吸着特性
発表の場 第58回錯体化学討論会
発表日 2008/9/21
発表者 高見澤 聡、加知 千裕、神原 正彰、赤塚 隆将
表題 Alcohol Vapor Inclusion in Single-Crystal Adsorbents [MII2(bza)4(pyz)]n
発表の場 山田コンファレンス
発表日 2008/9/3
発表者 高見澤 聡、神原 正彰、赤塚 隆将、三宅 亮介
表題 Gas-Adsorbing Ability of tris-Ethylenediamine Metal Complexes (M = Co(III), Cr(III), Rh(III), Ir(III)) as Transformable Ionic-Single Crystal Hosts
発表の場 山田コンファレンス
発表日 2008/9/3
発表者 高見澤 聡、加知 千裕、神原 正彰、赤塚 隆将、神 哲朗
表題 Alcohol vapor inclusion in transformable crystal hosts and application to separation membrane
発表の場 国際結晶学会(IUCr 2008)
発表日 2008/8/26
発表者 高見澤 聡、神原 正彰、赤塚 隆将、三宅 亮介
表題 Gas-conforming ability of [MIII(en)3]Cl3 as transformable ionic-single crystal hosts
発表の場 国際結晶学会(IUCr 2008)
発表日 2008/8/26
発表者 高見澤 聡
表題 Transformable Single-Crystal Host Consisting of Low Dimensional Components
発表の場 第三回「配位空間の化学」国際会議
発表日 2007/12/10
【特許】
発明の
名称
ガスクロマトグラフィー充填剤及びそれを用いたガスクロマトグラフィー方法
出願番号 特願 2009-017474
発明者 高見澤聡
出願人 横浜市立大学
【受賞】
賞の名称 平成21年度科学技術分野の文部科学大臣表彰 若手科学者賞
団体機関 文部科学省
タイトル ガス状ゲスト―結晶ホスト系における超分子科学の研究
受賞日 2009/4/14
賞の名称 平成20年度錯体化学会研究奨励賞
団体機関 錯体化学会
タイトル 金属錯体による動的結晶ホストの研究
受賞日 2008/9/21
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