舛本単一量子点プロジェクト

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総括責任者　舛本泰章
(筑波大学物理学系　教授)
研究期間：1995年10月～2000年9月

数ナノメートルサイズの半導体微結晶は量子点を構成し、かつ表面の割合が高いため、外界の影響の強い特徴的な量子現象を示すと考えられます。しかしサイズ分布のため、量子サイズ効果の精密な測定や新しい現象の発見が妨げられてきました。

本プロジェクトでは、高い空間分解能のレーザー分光法を用い、単一の半導体量子点の本質を明らかにする研究を行いました。その結果、量子点中の多励起子状態やフォノン緩和を明らかにし、量子点のデバイス応用の障害とされた問題について原理的な解を得ました。サイズ、濃度、配列を制御するⅢ-Ⅴ族半導体量子点作製技術も開発しました。さらに、重水素終端ポーラスシリコンの長寿命発光やEu珪素酸化物の白色発光、光学活性イオンドープⅡ-Ⅵ族半導体ナノ結晶の高効率発光など、発光デバイスへの応用が期待される結果も得ました。「量子点は埋め込まれているホストと一体として理解される」という考えは、今後も量子点の本質的概念となると考えられます。

成果

量子点の自己組織的な配列制御の実現

高指数面基板上にInGaAs量子点を含む薄膜層を繰り返し積層すると、量子点が一次元鎖として自己組織的に配列されることを見出した。この配列の発光は一次元鎖の方向に偏光していることが認められ、量子点間の結合を示すものとして注目される。

エリプソメトリ法を用いた量子点形成の”その場”観察

MOVPEにおいては従来困難とされた量子点形成の”その場”観察がエリプソメトリ法により可能であることを見出した。量子点形成過程とエリプソメトリ信号との対応を明らかにし、成長へフィードバックすることで量子点のサイズ、密度の制御性が向上した。

モノレイヤー成長に伴うエリプソメトリ信号の振動の観測

MOVPEにおいて、モノレイヤーの成長毎にエリプソメトリ信号が１回振動する現象を見出した。この振動は成長表面に形成される２次元島の端の（111）Ａステップの増減に起因しており、ステップに現れるGaダイマーとプローブ光の相互作用が誘電率を変化させ、エリプソメトリ信号の変化として観測されることを明らかにした。

多励起子状態の解明

弱い閉じ込めとしてCuCl量子点、強い閉じ込めとしてInP量子点について、２励起子、３励起子、多励起子の各状態を単一量子点分光により観測し、理論計算も行い、量子点中の多励起子状態を総合的に理解した。結果は極微弱光の光非線形デバイスの基礎となる。

量子点中のフォノンやフォノン緩和の解明

量子点中のLOフォノンに及ぼす励起子の強い影響、表面振動モードと量子化電子状態の複合状態を、CuCl量子点、Si量子点により明らかにした。また、サイト選択及び時間分解分光により、電場下のInP量子点で、励起電子のフォノン緩和の実相を精緻に観測した。この結果は量子点の光デバイスヘの応用の原理的制約を取り払う意味を持つ。

量子点と量子点が埋め込まれているホストとの相互作用の理解

量子点のランダムテレグラフシグナル（間欠発光）を見出し、それが量子点と量子点が埋め込まれたホスト中のトラップとの相互作用に起因し、さらに、このトラップがアンチストークス発光をも引き起こしていることも明らかにした。こうした研究により、「ホストと強く相互作用する量子点」という量子点を理解する視点を確立した。

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